超声波条件下MCM-41介孔分子筛的合成

摘要

超声波对于结晶过程所起的显著效应的研究是在近年来才迅速发展起来的。超声结晶是指利用超声波的能量来控制结晶过程的方法，其机理至今不是十分清楚。而MCM-41介孔分子筛作为催化剂或催化剂载体的潜在优势已经在许多不同的反应体系中得到证实。因此将超声波引入到MCM-41介孔分子筛的合成过程中，是一个比较新颖的研究方向。 本文在超声波作用下，以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂，正硅酸乙酯为硅源，在较宽的范围内成功地合成出MCM-41介孔分子筛。应用XRD、低温N2吸附、IR、SEM等手段对其进行表征，并详细讨论了酸碱介质、各组分配比、超声波作用时间和超声波作用功率等因素对合成MCM-41介孔分子筛的影响。结果显示，超声波酸性条件下合成的样品结晶度高于普通条件下合成的样品。超声波作用时间过长或者过短对样品都有负面影响；而超声波辐射功率的增大，则可以提高结晶速度，其合成过程遵循协作组配机理，超声波的介入使得阳离子表面活性剂S+、X-和带正电荷的硅物种I+间的接触机会增加，有利于发挥离子间的静电驱动作用而进行有机和无机界面的自组装，形成六方形结构。在碱性条件下，超声波的介入使得样品的结晶诱导期缩短，结晶度升高，颗粒尺寸变小。超声波作用时间控制在1-2h为最佳，时间过长导致反应体系中的温度升高较快，这对样品的结构不利。超声波功率也要适中，功率过大会导致了部分晶格的坍陷。碱性条件下反应机理是凭借着表面活性剂阳离子和带负电荷的硅物种之间的相互作用，多齿的低聚态硅物种能将分子态的有机模板重新聚集、组织起来，以电荷匹配为前提，通过硅物种的缩聚，逐渐形成有序的六方密堆结构。

目录

文摘

英文文摘

第一章文献综述与选题

1.1介孔材料的定义与分类

1.2 MCM-41介孔分子筛及其组成和结构

1.2.1 MCM-41介孔分子筛

1.2.2 MCM-41骨架的化学组成

1.2.3 MCM-41的结构

1.3 MCM-41介孔分子筛的合成

1.3.1常规合成方法

1.3.2改进的合成方法

1.4 MCM-41介孔分子筛的形成机理

1.4.1液晶模板机理

1.4.2协同模板机理

1.5 MCM-41介孔分子筛的应用

1.5.1催化

1.5.2分离

1.5.3吸附

1.5.4分子筛主体-纳米客体复合材料制备

1.6超声波特点及应用概述

1.6.1超声波的基本性质

1.6.2超声波在结晶中的应用

1.7课题的选择及研究内容

参考文献：

第二章MCM-41介孔分子筛的制备及实验方法

2.1合成原料

2.1.1实验原料

2.1.2实验仪器

2.2合成方法

2.2.1酸性介质

2.2.2碱性介质

2.3样品表征条件及试验数据处理

2.3.1样品表征条件

2.3.2试验数据处理

参考文献：

第三章酸性介质中MCM-41的超声波合成

3.1超声波酸性条件下MCM-41的合成及表征

3.1.1粉末X-射线衍射(XRD)分析

3.1.2 N2吸附分析

3.1.3 SEM图分析

3.1.4 IR谱图分析

3.2超声波酸性条件下MCM-41介孔分子筛合成规律

3.2.1 CTAB/TEOS的影响

3.2.2 HCl/TEOS的影响

3.2.3 H2O/TEOS的影响

3.2.4超声波作用时间的影响

3.2.5超声波作用功率的影响

3.3小结

参考文献：

第四章碱性介质中MCM-41的合成

4.1超声波碱性条件下MCM-41的合成及表征

4.1.1合成样品粉末X-射线衍射(XRD)分析

4.1.2 N2吸附分析

4.1.3 IR谱图分析

4.2不同作用方式对样品结构的影响

4.2.1合成样品粉末X-射线衍射(XRD)分析

4.2.2合成样品N2吸附分析

4.2.3合成样品的SEM图分析

4.3超声波碱性条件下MCM-41介孔分子筛的合成规律

4.3.1 NaOH/TEOS对MCM-41的影响

4.3.2 CTAB/TEOS对MCM-41的影响

4.3.3 H2O/TEOS对MCM-41的影响

4.3.4超声波作用时间对MCM-41的影响

4.3.5超声波作用功率对MCM-41的影响

4.4结论

参考文献：

第五章机理的探讨

5.1 MCM-41介孔分子筛的合成特点

5.2超声波对酸性条件下合成机理的影响

5.3超声波对碱性条件下合成机理的影响

5.4结论

参考文献：

第六章结论与设想

6.1结论

6.2后续实验设想

致谢

硕士期间发表论文