制焦条件对煤焦的结构及其本征气化反应性的影响

摘要

煤焦结构是影响煤焦反应性的关键因素。而其物理化学性质与热解制焦过程密切相关。热解制焦条件对煤焦结构的影响是研究焦反应性的基础和关键，对于后续焦气化反应性的考察有着重要的意义。
　　本实验选用一种典型中国褐煤和一种典型中国烟煤作为实验用样煤，制备得到100-160目的颗粒。在模拟固定床、气流床和流化床条件下的三种实验室规模的石英热解反应器中，不同热解终温下，制得9种褐煤煤焦和10种烟煤煤焦，使用X射线衍射仪、拉曼光谱仪、低温氮吸附仪表征不同制焦条件下制得的煤焦结构的差异，采用自制的固定床反应器对不同煤焦进行CO2、H2O以及H2O/CO2混合气氛的气化反应性评价，并对煤焦结构和气化本征反应性进行关联，得到如下主要结论:
　　(1)在煤焦的气化过程中，煤焦的反应性受到ID/I(Gr+Vl+Vr)值的影响，ID/I(Gr+Vl+Vr)的升高使煤焦的气化表观反应性和初始本征气化反应性降低，但这一变化规律会受到其他化学结构的影响。
　　(2)相同温度下不同反应器所制得煤焦的C-H2O、C-CO2反应速率差异很大，1000℃下三类反应器所制得褐煤焦的C-H2O/C-CO2初始本征气化反应速率比:类流化床焦＞固定床焦＞类气流床焦。
　　(3)在水蒸气气氛中，不同反应器所制得煤焦初始本征气化反应速率顺序:固定床焦＞类流化床焦＞类气流床焦;在CO2气氛中，不同反应器所制得煤焦初始本征气化反应速率顺序:固定床焦＞类气流床焦＞类流化床焦;在水蒸气二氧化碳混合气氛中，不同反应器所制得煤焦初始本征气化反应速率顺序:固定床焦＞类流化床焦＞类气流床焦
　　(4)升温速率和加热时间的增加都会使得煤焦中大芳香环结构与小芳香环结构的比例ID/I（Gr+Vr+Vl）相对升高，降低其本征气化反应速率。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 选题背景及意义

1．1．1 中国能源现状

1．1．2 煤气化的历史

1．1．3 现代煤气化技术

1．1．4 典型煤气化炉

1．1．5 煤气化过程

1．2 煤焦的结构及其反应性

1．2．1 煤焦的本征气化反应性

1．2．2 煤的物理化学结构

1．2．3 煤焦的物理化学结构

1．2．4 煤焦的微晶结构

1．2．5 煤焦中的官能团

1．3 煤焦结构和气化反应性的研究现状

1．3．1 温度对煤焦结构和气化反应性的反应

1．3．2 气氛、压力对煤焦结构和气化反应性的反应

1．4 课题研究内容及意义

第二章 实验部分

2．1 煤样的选取

2．2 煤焦的制备

2．3 煤焦的结构与表征

2．3．1 碳微晶结构表征

2．3．2 拉曼光谱分析

2．3．3 孔结构和比表面积表征

2．4 煤焦气化反应性的评价

第三章 制焦温度对煤焦的结构及其气化反应性的影响

3．1 制焦温度对煤焦晶体结构的影响

3．1．1 X射线衍射图的归属分析

3．1．2 X射线衍射谱图的定性分析

3．1．3 X射线衍射图的定量分析

3．2 制焦温度对煤焦化学结构的影响

3．3 制焦温度对煤焦孔结构与比表面积的影响

3．4 制焦温度对煤焦气化反应性的影响

3．4．1 煤焦与H2O的气化反应研究

3．4．2 煤焦与CO2的气化反应研究

3．4．3 煤焦与CO2、H2O的共气化反应研究

3．5 煤焦的结构与气化本征反应性的关联

3．6 小结

第四章 热解反应器对煤焦结构及其反应性的影响

4．1 热解反应器对煤焦晶体结构的影响

4．1．1 X射线衍射图的定性分析

4．1．2 X射线衍射图的定量分析

4．2 不同热解反应器对煤焦化学结构的影响

4．3 热解反应器对煤焦孔结构和比表面积的影响

4．4 不同热解反应器对煤焦气化反应性的影响

4．5 小结

第五章 结论和建议

5．1 主要结论

5．2 建议

参考文献

致谢

论文发表情况