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摘要
第一章 绪论
1.1 煤气中H2S的脱除方法
1.1.1 湿法脱硫
1.1.2 干法脱硫
1.2 煤气中Hg的脱除方法
1.2.1 吸附剂脱汞
1.2.2 催化氧化脱汞
1.3 铈基氧化物脱除H2S和Hg0的实验研究现状
1.3.1 脱除H2S的实验研究
1.3.2 脱除Hg0的实验研究
1.3.3 共脱除H2S和Hg0的实验研究
1.4 量子化学计算方法在脱除H2S和Hg0的研究现状
1.4.1 脱除H2S的理论研究
1.4.2 脱除Hg0的理论研究
1.4.3 共脱除H2S和Hg0的理论研究
1.5 选题思路及研究目的
1.5.1 选题思路
1.5.2 研究目的
1.6 研究内容
参考文献
第二章 理论基础
2.1 密度泛函理论
2.1.1 Thomas-Fermi理论
2.1.2 Hogenberg-Kohn理论
2.1.3 Kohn-Sham方程
2.2 交换关联势
2.2.1 LDA泛函
2.2.2 GGA泛函
2.3 过渡态理论
2.4 VASP软件包
参考文献
第三章 氧化铈脱除H2S的反应机理
3.1 引言
3.2 计算模型及方法
3.2.1 计算模型
3.2.2 计算方法
3.3 H2S、SH、S和H在CeO2(110)表面的吸附
3.3.1 H2S的吸附
3.3.2 SH的吸附
3.3.3 S和H原子的吸附
3.4 H2S与CeO2(110)表面的反应机理
3.5 H2S、SH、S和H在还原型CeO2-x(110)表面的吸附
3.5.1 H2S的吸附
3.5.2 SH的吸附
3.5.3 S和H原子的吸附
3.6 H2S与CeO2-x(110)表面的反应机理
3.7 氧化铈脱硫过程的动力学分析
3.8 氧化铈脱硫剂与其他脱硫剂的区别
3.9 本章小结
参考文献
第四章 含Cl物种在氧化铈表面催化氧化Hg0的反应机理
4.1 引言
4.2 模型构建及计算方法
4.2.1 模型构建
4.2.2 计算方法
4.3 含Hg物种在CeO2(111)表面的吸附
4.3.1 Hg0的吸附
4.3.2 HgCl的吸附
4.3.3 HgCl2的吸附
4.4 含Cl物种在CeO2(111)表面的吸附
4.4.1 Cl原子的吸附
4.4.2 HCl的吸附
4.4.3 Cl2的吸附
4.5 含Cl物种催化氧化Hg0的反应机理
4.5.1 Cl2催化氧化Hg0的反应机理
4.5.2 HCl催化氧化Hg0的反应机理
4.5.3 Cl/Cl2/HCl催化氧化Hg0的比较
4.6 Hg物种在还原型CeO2-x(111)表面的吸附
4.6.1 Hg0的吸附
4.6.2 HgCl的吸附
4.6.3 HgCl2的吸附
4.7 本章小结
参考文献
第五章 金属掺杂改性对氧化铈表面活性O脱除Hg0的影响
5.1 引言
5.2 模型构建及计算方法
5.2.1 模型构建
5.2.2 计算方法
5.3 Hg0在CeO2(111)表面的吸附及氧化
5.3.1 Hg0在不同O覆盖度表面的吸附
5.3.2 HgO在CeO2(111)及CeO2-x(111)表面的吸附
5.3.3 Hg0在表面的氧化机理
5.4 Hg0在Mn/Fe掺杂改性表面的吸附
5.4.1 Hg0在Mn掺杂表面的吸附
5.4.2 Hg0在Fe掺杂表面的吸附
5.4.3 Mn/Fe掺杂对Hg0吸附的影晌
5.5 HgO在Mn/Fe掺杂改性表面的吸附
5.5.1 HgO在MnCe及vMnCe表面的吸附
5.5.2 HgO在FeCe及vFeCe表面的吸附
5.5 Hg0在MnCe表面的循环氧化机理
5.6 本章小结
参考文献
第六章 金属掺杂改性对氧化铈共脱除H2S和Hg0的影响
6.1 引言
6.2 模型构建及计算方法
6.2.1 模型构建
6.2.2 计算方法
6.3 HgS在CeO2(111)表面的吸附
6.4 H2S在Mn/Fe掺杂改性表面的吸附
6.4.1 H2S在MnCe表面的吸附
6.4.2 H2S在FeCe表面的吸附
6.4.3 表面掺杂改性对H2S吸附的影响
6.5 HgS在Mn/Fe掺杂改性表面的吸附
6.5.1 HgS在MnCe表面的吸附
6.5.2 HgS在FeCe表面的吸附
6.5.3 表面掺杂改性对HgS吸附的影响
6.6 H2S和Hg0在MnCe表面的共脱除机理
6.7 本章小结
参考文献
第七章 总结与展望
7.1 全文总结
7.2 创新点
7.3 本文研究工作的不足和建议
致谢
攻读硕士学位期间发表的论文