半焦煤气废脱硫剂同时脱除烟气中SO2和Hg0的实验研究

摘要

燃煤电厂排放的二氧化硫和汞是大气中硫污染和汞污染的主要来源。近年来，对燃煤烟气中二氧化硫和汞的排放浓度的控制也越来越严格，2015年开始实施的《火电厂大气污染物排放标准》规定了二氧化硫和汞的排放限值分别为100mg/m3和0.03 mg/m3。经超声辅助加压浸渍法制备的半焦脱硫剂对煤气中的硫化氢具有良好的脱除效果，而其再生较为困难，故称其为半焦煤气废脱硫剂，经检测此废脱硫剂依旧具有发达的孔隙结构，丰富的表面官能团，且其表面又有锌锰铜金属负载物。根据文献，这些特性应该是有利用价值的。结合当前对燃煤烟气中二氧化硫和汞的排放限制，如果能够将此废脱硫剂用于脱除烟气中二氧化硫和汞，则既可以解决废脱硫剂的处理问题，又可以得到一种净化烟气的廉价吸附剂，达到以废治废的目的。
　　本文利用固定床活性评价装置对半焦煤气废脱硫剂（DZMCSC）的脱硫脱汞性能进行评价，通过对比超声水合半焦（USC）和半焦吸附剂（ZMCSC）的脱硫脱汞结果，并利用 BET，XRD，XPS，FTIR等表征手段检测其脱硫脱汞前后的物理化学特性的变化，揭示DZMC SC脱硫脱汞机理。主要结论如下：
　　固定床实验结果显示废脱硫剂DZMC S C能够在120℃下同时脱除模拟烟气中的SO2和Hg0,官能团-OH，C=O和COOH是SO2和 Hg0共同的活性吸附位，两种气体同时存在时，它们之间会存在竞争吸附；
　　废脱硫剂DZMC S C表现出良好的脱汞能力，通过对比实验发现脱汞能力大小顺序为DZMC S C>ZMC SC>USC，结果揭示出DZMC S C对Hg0的脱除包含物理吸附脱除和化学吸附脱除，其中以化学吸附为主；化学吸附具体表现在两方面，一方面官能团-OH，C=O和COOH是化学吸附汞的主要官能团，另一方面ZnO，MnO2和ZnS是化学吸附的主要活性组分，其中ZnS的作用至关重要，因为在含氧气氛下，ZnS可以被氧化为元素S，然后元素S再与Hg0相结合生成稳定的HgS。且随着DZMCSC吸附的H2S量的增加，其脱汞效果增强。
　　针对废脱硫剂DZMC SC较差的S O2脱除能力，对其采用超声辅助浸渍氨法进行改性，结果显示氨改性后的吸附剂其脱硫能力显著提高，且随着改性液氨水浓度的提高，脱硫效果增强，但同时也会稍微削弱其脱汞能力。吸附硫剂经氨水改性后的废脱硫剂DZMC SC的孔隙结构变发达，原因是表面物理吸附的H2S分子与碱性的氨发生反应，从而使被H2S分子堵塞的孔打开，这有利于DZMC SC物理吸附脱硫脱汞；同时XR D结果显示废脱硫剂 DZMC S C经氨改性后，其中的金属硫化物 ZnS含量减小，故其脱汞能力稍微有所下降。

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第一章文献综述与课题选择

1. 1课题背景

1. 2 国内外脱硫脱汞现状

1. 3 国内外烟气脱硫脱汞技术

1. 4 吸附剂制备与改性方法

1. 5 废弃脱硫剂处理方法

1. 7 课题研究内容和方法

第二章实验部分

2.1 实验药品及仪器

2.2 吸附剂的制备

2.3吸附剂表征手段

2.4 吸附剂脱硫和脱汞性能评价指标

第三章不同脱除顺序下各吸附剂的脱除性能比较

3.1 DZMCSC的孔隙结构和表面化学特性分析

3.2 DZMCSC脱汞性能测试与分析

3.3 DZMCSC脱硫性能测试与分析

3.4 DZMCSC同时脱硫脱汞性能测试与分析

3. 5本章小结

第四章废弃脱硫剂脱汞实验研究

4.1吸附剂脱汞效果比较与分析

4.2 不同脱除程度下废弃脱硫剂的脱汞能力比较

4.3 本章小结

第五章氨改性废弃半焦脱硫剂脱硫

5.1 氨改性后DZMCSC的脱硫脱汞性能分析

5 . 2 氨改性后DZMC S C的BET分析

5.3氨改性后DZMCSC的XRD分析

5.4本章小结

第六章总结

6. 1 总结

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

致谢

硕士期间发表论文