氮掺杂碳材料作为金属空气电池氧电极双功能催化剂的性能研究

摘要

经济快速发展和工业化引起了对能源可用性和环境污染的担忧，能源的可持续供应需要新型的清洁能源技术。作为最具发展前景的电化学储能设备，金属空气电池因具有高的能量密度和转换效率而受到极大关注。氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）是金属空气电池氧电极的中心反应，但其迟缓的动力学过程使得金属空气电池的效率较低。所以，阴极催化剂的改进仍然是其应用的挑战。适用于氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）的双功能催化剂能有效的改善金属空气电池的性能。因此，迫切需求研发高效合适的双功能性催化剂来促进金属空气电池的发展。氮掺杂碳材料在碱性电解液中表现出优异的电催化活性，被认为是具有发展前景的催化剂。基于此，本文合成了几种氮掺杂碳材料，围绕其作为双功能催化剂这一课题进行了以下工作： (1)Ag/NC作为金属空气电池阴极催化剂的制备及其催化性能研究。 采用尿素和蔗糖作碳源和氮源，简单的一步原位热解方法，制备了银，氮掺杂碳纳米片催化剂（Ag/NC）。结构表征分析得出Ag和N成功掺入了材料中。电化学测试表明，Ag/NC在碱性介质中展现出优异的ORR催化活性，动力学参数确定其为4电子（4e-）还原路径。这归因于其具有较大的电化学活性面积（ECSA），以及银颗粒和吡啶氮物种间的协同效应。此外，Ag/NC显示出比商业化Pt/C更好的抗甲醇性和稳定性。 (2)Co@Co3O4-N/C双功能催化剂的合成及催化性能研究。 以尿素和甲醛的缩聚产物为基底物，采用直接高温碳化和原位氧化方法合成了Co@Co3O4-N/C催化剂。XRD、TEM、XPS等表征显示了Co@Co3O4具有独特的核壳结构。电化学性能测试揭示了样品Co@Co3O4-N/C对ORR和OER具有高效的催化活性，以及优异的ORR稳定性和良好的抗甲醇干扰能力。高的双功能催化活性归因于大量的活性位点以及Co@Co3O4与掺杂碳的氮原子之间的协同效应。此外，Co@Co3O4-N/C的ΔE值较小，表明其有较好的氧电极催化活性。 (3)CoFe-N/C双功能催化剂的制备及其催化性能研究。 用稳定晶型氯化钠作模板，乙二胺四乙酸二钠为前驱体，采用水热和高温热解相结合的方法，制备了不同温度下的钴、铁双金属掺杂氮/碳催化剂（CoFe-N/C）。氮气吸脱附测试结果表明700oC热解得到的材料比表面积较大，且具有介孔结构。经电化学测试发现，CoFe-N/C-700催化剂在碱性条件下表现出较好的ORR和OER催化性能。这归因于金属Co、Fe与N结合形成大量活性位点，及金属Co、Fe和氮物种间的协同效应。CoFe-N/C-700催化剂在抗甲醇性能和稳定性方面更为表现突出。此外，对比不同温度催化剂的活性，得出CoFe-N/C-700有较小的ΔE值，即，CoFe-N/C-700具有较好的氧电极催化性能。

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