催化臭氧化处理水中难降解污染物质的研究

摘要

水是人类赖以生存的重要因素，是人类生活和生产中的不可替代的重要物质。目前，世界上许多地方对水的需求已经超过水资源所能负荷的极限程度，水资源的匮乏加之水质安全问题的存在，不但制约着社会经济的发展，更重要的是危及了人类的生存。
　　表面活性剂（Surfactants or Surface Active Agents）作为典型有机污染物的一种，是通过改变体系界面状态，从而产生润湿反润湿、乳化起泡等作用。研究表明，阴离子表面活性剂在进入城市污水处理厂污水中达到一定浓度时，会影响曝气沉淀和污泥消化等诸多过程;此外，由于阴离子表面活性剂具有抑制和杀死微生物的作用，若直接将其排入废水系统，则不仅会直接危害到水生环境，同时也抑制了其它有毒物质的降解，进而导致严重的水质污染，严重破坏自然生态平衡。
　　目前，常规水处理工艺已经无法应对我国饮用水源水有机物严重污染的状况，亦无法满足不断提高的饮用水水质标准。因此，研发新型有效的深度水处理工艺，强化高效去除水中溶解性有机污染物的问题亟待解决。
　　非均相催化反应指的是固相催化剂和水溶液之间的反应，近年来已成为环境研究领域的研究热点。本论文通过研究活性炭催化臭氧化对阴离子表面活性剂的去除效果，以及催化机理和催化剂的稳定性，证明了活性炭对臭氧氧化的催化促进作用。在此基础上，为进一步提高催化剂的催化效果，对活性炭进行了改性的研究，在活性炭表面负载了羟基氧化铁，并对比研究了改性前后催化臭氧化对阴离子表面活性剂的降解效果，讨论及验证了其反应机理。最后将此套水处理工艺进行了中试试验，考察了其实际使用效果。
　　实验结果表明:采用活性炭催化臭氧化与单独臭氧氧化或单独活性炭吸附相比，其对SDBS去除效率有明显的提高，尤其是在反应初氧化剂和反应物浓度均较高的阶段（前20min内）。经改性后，活性炭的比表面积、微孔表面积、外表面积、微孔体积分别减少了43％、39％、41％、43％。改性活性炭对SDBS的吸附效率较改性前活性炭的吸附效率也有所下降，然而其催化臭氧化效率较未改性活性炭有明显提高，反应效率提高了约10％。通过对改性后活性炭催化臭氧化作用机理的探讨，证明改性后活性炭催化臭氧化的作用机理主要是改性活性炭促进了臭氧分解成羟基自由基，进而提高了对目标物质的降解率。改性活性炭呈现了良好的稳定性，对实际水样的处理效果亦十分显著，尤其在降解CODCr和DOC方面，催化臭氧化有显著的优势。原水在经过混凝过滤处理和催化臭氧化处理后，PHSEC出峰面积明显减少，其中经混凝过滤后出水峰面积减少了66.8％，而继续经催化臭氧化处理后出水峰面积较原水减少了85.6％，同时，催化臭氧化后的遗传毒性较原水和混凝后有明显降低，呈现良好的安全性。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 水资源与水污染现状

1．1．1 我国水资源及污染现状

1．1．2 微污染水体中的有机污染物

1．1．3 阴离子表面活性剂

1．2 水处理技术

1．2．1 常规水处理工艺

1．2．2 深度水处理工艺

1．3 催化臭氧化技术

1．3．1 水处理中臭氧氧化技术

1．3．2 催化臭氧化技术的应用

1．4 研究目的与内容

1．4．1 研究目的

1．4．2 研究内容

第二章 实验内容及分析方法

2．1 实验材料与方法

2．1．1 催化臭氧化实验材料与方法

2．1．2 中试实验材料与方法

2．1．3 SOS／umu实验材料与方法

2．2 实验分析仪器和分析方法

2．2．1 水中臭氧浓度的测定

2．2．2 阴离子表面活性剂的测定

2．2．3 其他指标的检测

第三章 活性炭催化臭氧化阴离子表面活性剂的结果与讨论

3．1 催化臭氧化对阴离子表面活性剂的去除

3．1．1 活性炭吸附去除SDBS的效果

3．1．2 臭氧氧化去除SDBS的效果

3．1．3 活性炭催化臭氧化对SDBS的去除效果

3．2 活性炭催化臭氧化的机理研究

3．2．1 活性炭对臭氧溶解性的影响

3．2．2 活性炭使用时间对催化臭氧化的影响

3．3 本章小结

第四章 改性活性炭催化臭氧化阴离子表面活性剂的结果与讨论

4．1 改性活性炭的表面性质

4．2 改性活性炭催化臭氧化对阴离子表面活性剂的去除

4．2．1 改性前后活性炭的吸附效果的对比

4．2．2 改性活性炭催化臭氧化降解SDBS的效果

4．3 改性活性炭催化臭氧化的机理的研究

4．3．1 改性活性炭对臭氧溶解性的影响

4．3．2 改性活性炭对自由基的影响

4．4 改性活性炭的再生研究

4．5 本章小结

第五章 催化臭氧化中试试验结果

5．1 实验流程参数的选择

5．1．1 混凝段的参数选择

5．1．2 催化臭氧化段参数的选择

5．2 装置对水样的处理效果

5．2．1 配水模拟实际水样的处理效果

5．2．2 太原某电厂总出口水样的处理效果

5．2．3 分子量分布

5．2．4 水质安全评价

5．3 本章小结

第六章 结论与展望

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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