Co/CNT催化剂的制备、改性及对1—辛烯氢甲酰化催化性能的研究

摘要

碳纳米管(CNT)作为催化材料具有明显的特性和潜力，在精细化学品合成、石油化工产品的加工转化及燃料电池等领域将发挥其优异性能，受到学术界和工业界的广泛关注。本论文以碳纳米管为催化剂载体，主要考察Co/CNT催化剂制备过程中有关因素的影响，以及催化反应过程中的有关规律。具体的研究工作主要集中在以下几个方面。 采用浸渍法(IP)制备了碳纳米管负载钴及钴一钌双金属催化剂，并考察了催化剂制备过程中主要参数对催化剂性能的影响，在此基础上，对制备过程进行优化。 采用KOH高温活化对碳纳米管进行改性处理，并将活化的碳纳米管作为载体材料，利用浸渍法制备Co/CNT催化剂。结果表明，KOH高温活化碳纳米管对Co/CNT催化剂1-辛烯氢甲酰化生成醛的活性有较大提高，转化率从57.6％提高到83.7％，C<,9->醛的产率从41.5％提高到57.1％。 还考察了钌的加入对碳纳米管负载钴催化剂的影响，结果表明，钌的加入有助于金属钴粒子在碳纳米管外壁上的均匀分散；减弱了金属与碳纳米管载体之间的相互作用，从而有利于金属钴还原；在1-辛烯的氢甲酰化反应中，少量钌的加入可以增加钴催化剂活性点的密度，从而提高了催化剂的活性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章前言

1.1引言

1.2碳纳米管的结构及性质

1.2.1碳纳米管的结构特征

1.2.2碳纳米管的电子性质

1.2.3碳纳米管的吸附性能

1.2.4碳纳米管的力学性能和热稳定性

1.3碳纳米管在催化中的应用

1.3.1做为催化剂载体

1.3.2碳纳米管直接作为催化剂

1.4碳纳米管负载催化剂的制备

1.4.1化学方法

1 4.2物理方法

1.5本论文的工作思路及主要内容

第2章实验部分

2.1催化剂的制备

2.1.1化学试剂

2.1.2载体材料

2.1.3碳纳米管负载金属催化剂的制备

2.2催化剂性能评价

2.2.1氢甲酰化反应

2.3催化剂的表征

2.3.1 X射线衍射(XRD)

2.3.2透射电子显微镜(TEM)

2.3.3元素分析(ICP-AES)

2.3.4红外光谱(FTIR)

2.3.5色质联用(GC-MS)

2.3.6热重(TG)

2.3.7程序升温还原(TPR)

2.3.8比表面积和孔结构的测定(BET)

第3章Co/CNT催化剂的制备及性能研究

3.1前言

3.2碳纳米管的物理化学性质

3.3碳纳米管的纯化及表面官能化过程

3.3.1碳纳米管的纯化处理

3.3.2碳纳米管的表面官能化过程

3.4 KOH活化改性碳纳米管

3.5 Co/CNT催化剂的制备与表征

3.5.1催化剂的制备

3.5.2制备过程参数的影响

3.5.3 Co/CNT催化剂的XRD表征

3.5.4浸渍法制备Co/CNT催化剂的形成机理

3.6 Co/CNT催化剂上1-辛烯氢甲酰化反应

3.6.1温度对Co/CNT催化剂活性的影响

3.6.2压力对Co/CNT催化剂活性的影响

3.6.3空速对Co/CNT催化剂活性的影响

3.6.4溶剂对Co/CNT催化剂活性的影响

3.6.5催化剂的稳定性测试

3.7 KOH活化CNT负载钴催化剂的性能研究

3.7.1 KOH活化CNT负载钴催化剂的制备与表征

3.7.2 KOH活化CNT负载钴催化剂的催化性能评价

3.8不同碳纳米管载体的比较

3.9 Co-Ru/CNT催化剂的性能

3.9.1催化剂的制备

3.9.2催化剂的表征

3.9.3催化剂的活性评价

第4章结论

参考文献

致谢

个人简历、在学期间的研究成果