配合物非线性光学晶体密度泛函理论研究

摘要

自80年代以来，硫氰酸配合物作为一类优良的新型非线性光学材料，就以其相比于无机材料有较高的非线性光学系数，相比于无机晶体具有良好的非线性光学性能，逐渐成为人们探索新光学功能晶体材料的热点。但微观理论研究滞后，在一定程度上制约了该类晶体的开发和应用。目前还没有应用第一性原理和密度泛函理论来研究硫氰酸配合物的相关报道。因此，本文应用第一性原理和密度泛函理论来分析这类硫氰酸配合物的电子能带结构，研究其非线性光学效应的主要来源，加深人们对硫氰酸配合物的微观结构的认识，为分子工程设计性能优异的非线性光学晶体提供一些有用的信息。 在众多的第一性原理计算方法中，基于第一性原理的平面波赝势法是一种计算精度高，性能可靠的运算方法，特别适合晶体材料研究。 本论文主要利用平面波赝势法，展开以下几个方面的研究： 1)采用从头计算平面波赝势法计算了尿素晶体的电子能带结构，计算表明其非线性光学效应主要由C、N、O原子的能量较高的2p电子态的杂化引起。同时计算了该晶体的线性和非线性光学系数。 2)采用从头计算平面波赝势法计算了铌酸锂晶体的电子能带结构和态密度，计算表明其非线性光学效应主要由Nb原子的4d电子态和O原子的2p电子态的杂化引起。同时还计算了该晶体的线性和非线性光学系数。 3)采用从头计算平面波赝势法计算了硫氰酸锌镉晶体的电子能带：结构，计算表明C原子、N原子和S原子的p轨道量子态发生明显杂化是其非线性光学效应的主要来源。同时还计算了该晶体的线性和非线性光学系数。

目录

文摘

英文文摘

论文说明：主要符号表

声明

第1章前言

1.1研究背景

1.1.1无机非线性光学晶体

1.1.2金属有机配合物

1.2非线性光学晶体的理论研究现状

1.2.1无机非线性光学晶体

1.2.2金属有机配合物

1.3本论文将要展开的研究内容

第2章非线性光学理论及其模型

2.1晶体的非线性光学效应

2.1.1非线性光学理论

2.1.2 Kleinman全交换对称性

2.2理论模型和计算方法

2.2.1理论模型

2.2.2线性光学性质和倍频系数的计算方法

2.3常用量子化学方法

2.3.1从头算HF方法

2.3.2密度泛函(DFT)方法

第3章尿素晶体电子结构及光学性质计算

3.1引言

3.2计算方法

3.2.1密度泛函理论和平面波赝势法

3.2.2计算参量及倍频系数计算公式

3.3结果和讨论

3.3.1能带及态密度分析

3.3.2尿素晶体的光学性质的计算结果

3.4结论

第4章铌酸锂晶体电子结构和光学性质计算

4.1引言

4.2计算方法

4.3结果和讨论

4.3.1能带结构和态密度分析

4.3.2铌酸锂晶体的光学性质的计算结果

4.4结论

第5章硫氰酸锌镉电子结构和光学性质计算

5.1引言

5.2计算方法

5.3结果与讨论

5.3.1能带结构及态密度分析

5.3.2硫氰酸锌镉晶体的光学性质的计算结果

5.4结论

第6章结论

6.1取得的成绩

6.2存在的问题

参考文献

致谢

个人简介及论文发表情况