未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯水解及生烃动力学研究

摘要

未熟油主要是由矿物低温催化脂肪酸或酯脱羧生烃得到的。其中，脂肪酸是未熟烃源岩中重要的生烃母质，其在自然界中主要以脂肪酸酯的形式存在。 本文主要介绍一些未熟烃源岩在低温条件下对混合脂肪酸酯催化水解及脱羧生烃的作用，从热力学方面说明未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯水解及脱羧生烃反应的活化能。本实验采用高压釜为主要设备的封闭含水试验体系。以大庆、辽河、大港、胜利、苏北、泌阳和江汉七个未熟烃源岩为催化剂，采用混合脂肪酸酯(正构十四烷酸甲酯、十六烷酸甲酯、十八烷酸甲酯)为模型反应物来弥补以往采用单一酯的不足。 研究内容主要包括：对未熟烃源岩的地质环境和组成进行分析；影响因素的研究，主要包括：反应温度、反应压力、pH值以及盐度对未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯水解及生烃的影响；在相同条件下，考察混合脂肪酸酯之间的相互作用，同时对七个未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯的活性进行评价；根据地质环境的分析得到模拟条件，模拟未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯的水解及生烃动力学过程，并进行生烃年限和生烃潜量的计算。实验结果表明，七个未熟烃源岩对混合脂肪酸酯的水解及生烃都具有催化作用；反应温度、反应压力、pH值、盐度等对未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯水解及生烃反应的影响各不相同，但总的来说温度影响较大；在未熟烃源岩低温催化下，混合脂肪酸酯中各酯的水解及生烃反应之间存在着明显的竞争作用。 通过分析发现，未熟烃源岩中粘土含量越高，混合脂肪酸酯的水解率越大；而未熟烃源岩中碳酸盐含量越高，混合脂肪酸酯的生烃率越大。通过模拟实验，得出未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯水解及生烃两种反应均可视为总包一级反应。总之，未熟烃源岩在未熟油生成过程中起到不可替代作用。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章前言

1.1选题的依据和意义

1.2研究内容和创新性

1.2.1未熟烃源岩沉积环境和组成分析

1.2.2未熟烃源岩低温催化混合酯水解及生烃动力学研究

1.2.3课题的创新性

1.3国内外研究现状

1.3.1生烃母质的赋存形式

1.3.2矿物的催化作用

1.3.3动力学模型

1.3.4未熟烃源岩研究还存在的问题

第二章未熟烃源岩的沉积环境与组成分析

2.1未熟烃源岩沉积环境分析

2.1.1未熟烃源岩沉积环境分析

2.1.2未熟烃源岩古盐度和pH值的计算

2.1.3模拟实验条件的确定

2.2未熟烃源岩组分的分析

第三章 未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯理论基础

3.1理论基础

3.1.1混合酯水解机理的研究

3.1.2混合酯脱羧生烃机理研究

3.2实验方法研究

3.2.1试验方法的建立

3.2.2正交实验

3.2.3实验设计

3.2.4实验仪器和药品

3.2.5实验操作

3.2.6产物的抽提

3.2.7产物的检测

3.2.8数据的处理方法

3.2.9动力学数据的处理

第四章未熟烃源岩低温催化混合脂肪酸酯反应影响因素的研究

4.1反应温度、反应压力、盐度和PH值对混合酯水解生烃的影响

4.1.1反应温度的影响

4.1.2反应压力的影响

4.1.3盐度的影响

4.1.4 pH值的影响

4.2小结

第五章混合酯之间相互作用的考察及其活性评价

5.1混合酯之间相互作用的简单分析

5.1.1未熟烃源岩催化单一酯与混合酯水解率的对比

5.1.2单一酯与混合酯生烃率的对比

5.2七种未熟烃源岩的活性评价

5.2.1七种岩样对混合酯生烃率和水解率的比较

5.2.2水解率及生烃率与岩样矿物组成的关系

5.3小结

第六章模拟未熟烃源岩低温催化混合酯水解及生烃动力学研究以及生烃年限和生烃潜量的计算

6.1模拟未熟烃源岩低温催化混合酯水解的动力学

6.1.1水解反应的反应级数和反应速率常数的计算示例

6.1.2各温度下混合酯水解反应的反应级数和反应速率常数的计算结果

6.1.3水解反应活化能Ea及指前因子A的计算

6.2未熟烃源岩低温催化混合酯生烃的动力学考察

6.2.1生烃反应的反应级数和反应速率常数的计算示例

6.2.2各温度下生烃反应的反应级数和反应速率常数的计算结果

6.2.3生烃反应活化能Ea及指前因子A的计算

6.2.4生烃年限的计算

6.2.5单位重量未熟烃源岩中脂肪酸酯生烃潜量的计算

6.3讨论

6.3.1反应级数

6.3.2反应活化能及指前因子

6.4小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间取得的学术成果

致谢