Dy3+掺杂Y2O3/Gd2O3单分散球形荧光颗粒的合成及荧光性能研究

摘要

本工作以Dy3+掺杂Y2O3/Gd2O3系荧光材料为研究对象，采用尿素均匀沉淀技术（以稀土硝酸盐为母盐，尿素为沉淀剂）在较宽成分范围（Dy/Ln=0-10 at％, Ln=Y+Gd+Dy）和温度范围（600-1300 oC）内就材料的碳酸盐均相沉淀合成、尺寸控制、晶格稳定化、荧光性能及能量传递效应等进行了系统研究。得到以下主要创新成果：
　　（1）采用尿素均匀沉淀技术合成了单分散球形(Y1-xDyx)2O3前驱体颗粒，所有前驱体均呈现无定形非晶态，化学组成为(Y1-xDyx)(OH)(CO3)·1.4H2O；通过调节尿素浓度实现了颗粒尺寸的有效控制；前驱体煅烧至600 oC即可获得(Y1-xDyx)2O3纯相，煅烧温度增加至1000 oC仍能维持前驱体的单分散球形形貌；继续升高煅烧温度至1200 oC时球形形貌遭到破坏；目标产物(Y1-xDyx)2O3在352 nm（Dy3+的6H15/2→6P7/2跃迁）波长激发下呈现优异的蓝光和黄光发射（分别对应于 Dy3+的4F9/2→6H15/2和4F9/2→6H13/2跃迁），且黄光发射强度高于蓝光发射强度；材料的荧光淬灭浓度为2 at%，荧光强度随着煅烧温度的增加而不断得到改善。
　　（2）采用尿素均匀沉淀技术合成了(Gd1-xDyx)2O3单分散球形前驱体颗粒，所有前驱体均呈现无定形非晶态，化学组成为(Gd1-xDyx)(OH)(CO3)·1.3H2O；通过改变尿素与稀土阳离子 RE3+的浓度比和以有机溶剂部分取代去离子水作为反应溶液均可实现(Gd1-xDyx)2O3前驱体球形颗粒尺寸的控制；目标产物(Gd1-xDyx)2O3在275 nm（Gd3+的8S7/2→6IJ跃迁）波长激发下呈现优异的蓝光和黄光发射（对应于 Dy3+的4F9/2→6H15/2和4F9/2→6H13/2跃迁），荧光淬灭浓度为2 at%，与 Y2O3体系的发光性能进行对比，发现Gd3+→Dy3+的能量传递显著提高了该系荧光粉的荧光发射强度，且其发射强度随着煅烧温度的增加而不断得到改善；目标产物(Gd1-xDyx)2O3在575 nm处的荧光寿命随着Dy3+含量与煅烧温度的增加而逐渐缩短，前者主要是由于Dy3+间的能量传递效应，而后者则归功于荧光颗粒结晶性的不断改善；Gd2O3经1300 oC煅烧后会产生立方相至单斜相的晶相转变，本文通过掺杂离子半径较小的 Y3+实现了其晶格结构稳定化，且其最低掺入量为5 at%。
　　（3）采用尿素均匀沉淀技术合成了[(YyGd1-y)1-xDyx]2O3单分散球形前驱体颗粒，所有前驱体均呈现无定形非晶态，化学组成为[(YyGd1-y)1-xDyx](OH)(CO3)·1.5H2O；前驱体具有良好的单分散球形形貌，即使经1000 oC高温煅烧仍能较好的维持单分散球形形貌；通过热重分析，发现Y3+与Gd3+的差分沉淀现象；目标产物[(YyGd1-y)1-xDyx]2O3在275 nm（Gd3+的8S7/2→6IJ跃迁）波长激发下呈现优异的黄光发射（对应于 Dy3+的4F9/2→6H13/2跃迁）；通过[(YyGd1-y)0.98Dy0.02]2O3与(Y0.98Dy0.02)2O3荧光发射强度对比，亦说明Gd3+→Dy3+间存在的高效能量传递过程。

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第一章 绪 论

1.1 发光材料简介

1.2 稀土元素概述

1.3 稀土发光材料的结构特征及发光机理

1.4 稀土氧化物荧光材料的研究进展及制备方法

1.5 本论文的主要研究内容及意义

第二章 实验原料、设备和方法

2.1 实验原料及设备

2.2 实验方法及表征技术

第三章 单分散球形Y2O3:Dy3+荧光粉的制备及性能研究

3.1 球形颗粒的生成范围

3.2 Y2O3:Dy3+荧光粉的合成及性能研究

3.3 本章小结

第四章 单分散球形Gd2O3:Dy3+荧光粉的制备及性能研究

4.1 Gd2O3:Dy3+黄色荧光粉的合成及性能研究

4.2 尿素浓度对(Gd0.98Dy0.02)2O3荧光粉的性能影响

4.3 Gd2O3:Dy3+前驱体颗粒尺寸控制

4.4 Gd2O3的晶格结构稳定化

4.5 本章小结

第五章 单分散球形(Y,Gd)2O3:Dy3+荧光粉的制备及性能研究

5.1 (Y,Gd)2O3:Dy3+黄色荧光粉的合成及性能研究

5.2 本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

附录