鼠李糖脂气液界面吸附和溶液自组装行为pH响应机理的分子动力学模拟研究

摘要

鼠李糖脂生物表面活性剂具有复杂的物理化学性质，因此在很多领域已经被广泛地研究。鼠李糖脂具有羧酸基团，使得鼠李糖脂展现pH响应特性。鼠李糖脂在气液界面吸附和溶液自组装方面均具有pH响应行为。鼠李糖脂pH响应型吸附行为体现在鼠李糖脂在气液界面的分子取向、密度分布和氢键相互作用随pH改变发生变化；鼠李糖脂pH响应型自组装行为体现在胶束类型在不同pH溶液中发生转变。这些特性增加了鼠李糖脂界面吸附和自组装的复杂性和功能性，使它们在功能材料科学领域有很大应用潜力。 本文采用分子动力学模拟方法，研究pH对鼠李糖脂气液界面密度分布、分子取向、氢键相互作用和表面张力等气液界面微观和宏观性质的影响，研究结果表明随pH升高，鼠李糖脂分子亲水性增强，分子向液相移动，界面水层厚度变大。鼠李糖环取向随pH升高更加无序，并且在液相中更加倾斜，这是因为鼠李糖环与水分子之间氢键数目pH而减少，使鼠李糖环的自由度升高。碳链倾角和扭转角随去质子化程度增大而增大，是受鼠李糖环取向的影响。鼠李糖脂表面张力随pH升高略微增大，这是由于阴离子鼠李糖脂在气液界面受力不均匀和界面密度小导致的。 本文采用耗散颗粒动力学（DPD）研究pH对鼠李糖脂胶束结构转变行为的影响。结果表明由于在不同pH条件下，pH响应珠子的亲水性发生变化，这导致胶束结构和胶束转变模式是多样的。在低pH（pH<4.0）下，鼠李糖脂形成多层混沌胶束结构，而在高pH下，则形成单层的有序结构。在中pH范围内（4.0

目录

声明

第一章 绪论

1.1 生物表面活性剂简介

1.1.1 生物表面活性剂的分类

1.1.2 生物表面活性剂的特性

1.1.3 生物表面活性剂的应用

1.2 鼠李糖脂pH响应型气液界面吸附行为的研究现状

1.2.1 鼠李糖脂pH响应型气液界面吸附行为的实验研究现状

1.2.2 鼠李糖脂pH响应型气液界面吸附行为的模拟研究现状

1.3 鼠李糖脂pH响应型溶液自组装行为的研究现状

1.3.1 鼠李糖脂pH响应型溶液自组装行为的实验研究

1.3.2 鼠李糖脂pH响应型溶液自组装行为的分子模拟研究

1.4 本论文的研究内容及意义

第二章 模拟方法简介

2.1 引言

2.2 分子动力学模拟方法

2.2.1 分子力场

2.2.2 牛顿运动方程

2.2.3 周期性边界条件与截断半径

2.2.4 系综

2.3 耗散颗粒动力学模拟方法

第三章 鼠李糖脂pH响应型气液界面吸附行为研究

3.1 引言

3.2 计算方法

3.2.1 模型构建

3.2.2 平衡过程

3.3 结果分析与讨论

3.3.1 气液界面密度分布

3.3.2 分子取向

3.3.3 氢键相互作用

3.3.4 表面张力

3.3.5 去质子化作用对鼠李糖脂气液界面微观性质的影响

3.3.6 去质子化作用对鼠李糖脂气液界面宏观性质的影响

3.4 本章小结

第四章 鼠李糖脂pH响应型溶液自组装行为研究

4.1 引言

4.2 模拟方法

4.3 结果分析与讨论

4.3.1 高、中和低pH对鼠李糖脂自组装行为的影响

4.3.2 鼠李糖脂胶束在高、中和低pH情况下的结构差异（1）径向分布

4.3.3 鼠李糖脂胶束在高、中和低pH情况下的转变差异

4.3.4 pH响应珠子亲水性对鼠李糖脂胶束转变的影响

4.3.5 鼠李糖脂溶液pH响应型自组装行为的驱动力

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间取得的学术成果

致谢