挥发性有机化合物定性监测及数值模拟方法研究

摘要

近几年来，我国中东部地区多次出现大范围的雾霾天气，北京更是连续多次遭遇侵袭。除了气象因素，雾霾频发与空气污染的加剧息息相关。以臭氧、细颗粒物（PM2.5）、酸雨为特征的区域性大气复合污染问题日益突出。作为臭氧和二次有机颗粒物的重要前体物，挥发性有机物（Volatile Organic Compounds，VOCs）在大气化学反应过程中扮演着极其重要的角色，日益受到研究与关注。2012年底出台的我国首部综合性大气污染防治规划《重点区域大气污染防治“十二五”规划》（以下简称《规划》）中，首次明确提出要控制挥发性有机污染物。《规划》要求提高挥发性有机物排放类项目建设要求，开展重点行业治理，完善挥发性有机物污染防治体系。而VOCs的在线监测技术对于开展治理工作起着至关重要的作用。 目前最常用的监测手段，如气相色谱-质谱（GC-MS）法、气相色谱红外光谱仪联用（GC－FTIR）法等，都存在一定的局限性，比如系统复杂，体积庞大，无法现场使用；另外，从取样再到分析的周期长，影响结果时效性和准确性，无法及时反映污染源情况。因此，除了现存的常规监测手段外，人们迫切需求一种能够方便地快速在线对固定污染源废气VOCs进行监测的方法。离子迁移谱（Ion Mobility Spectrometry，IMS）是一种利用离子在电场中运动时的迁移率差异来实现分离分析的监测仪器，近几十年来，离子迁移谱以其监测快，灵敏度高等优点，特别适合于一些挥发性有机化合物的痕量探测，如化学战剂、毒品、爆炸物和大气污染物等，已经广泛地应用在机场安检和战地勘查，并在石油化工，环境监测、生物医学、过程控制、空气质量分析等方面获得应用。 本文首先利用FLUENT和SIMION模拟软件对离子迁移谱的性能影响因素进行了研究，通过对离子迁移谱VOCs检测技术中环境参数（如气流、温度、湿度等）对检测性能的影响研究对检测仪进行优化设计，并采用实验验证数值模拟结果，进一步深化分析了气相离子与分子反应的化学分析之间的联系，明确只要对环境参数进行适当的选择就可以把离子迁移谱的性能调整到最佳状态。然后，针对离子迁移谱技术在VOCs检测当中的应用开展了部分研究工作。对几种常见的挥发性有机化合物进行检测，结果表明数值模拟结果与实验结果达到了很好的契合，且离子迁移谱技术可以定性的检测出混合物中物质的种类，这也说明离子迁移谱仪在VOCs的应用中取得了良好的成效。最后，对VOCs的实时在线监测做了一定的研究，针对种类繁多的VOCs（挥发性和半挥发性）进行监测，同时把获得的泄漏点的位置、样品气体的浓度和种类等数据接入监控中心，实现对有毒有害气体的实时监控，以及时消灭隐患和节省救援时间，达到减少事故的目的,也为离子迁移谱的优化设计提供了一定的理论基础。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 课题来源及背景意义

1.1.1 课题来源

1.1.2 课题背景意义

1.2国内外研究现状

1.2.1挥发性有机化合物（VOCs）监测方法的研究进展

1.2.2离子迁移谱（IMS）技术发展现状

1.2.3离子迁移谱的应用发展现状

1.3研究内容及研究方法

1.3.1研究内容

1.3.2研究方法

1.4技术路线

1.5创新点

第二章 实验设备与数学模型

2.1漂移管的原理结构

2.2计算流体动力学FLUENT计算模型

2.2.1数学模型

2.2.2湍流模型

2.2.3离散方法

2.2.4模型求解方法

2.3漂移管内离子运动规律的理论基础

2.3.1 扩散与电场对离子运动的影响

2.3.2 离子与气体间的碰撞对离子运动的影响

2.3.3 分辨率的基本理论

2.4 SIMION软件及其模拟方法概述

2.4.1软件介绍

2.4.2模拟方法

2.5物理边界条件设置

2.6 本章小结

第三章 环境参数对离子迁移谱的性能影响研究

3.1 电场对离子迁移管的影响

3.2 气流对离子迁移管的影响

3.3 温度对离子迁移管的影响

3.3.1迁移管传热模型

3.3.2气流影响温度的温度场分布结果

3.3.3温度对相对离子峰RIP的影响

3.4 湿度对离子迁移管的影响

3.4.1迁移管内湿度对离子反应影响的理论基础

3.4.2实验结果及讨论

3.5本章小结

第四章 离子迁移谱在VOCs定性检测中的应用研究

4.1 IMS技术在挥发性有机化合物检测中的应用研究

4.1.1苯系物的分析讨论

4.1.2酮类物质的分析讨论

4.1.3醚类物质的分析讨论

4.2 挥发性有机化合物的实时在线监测研究

4.3不同物质种类的迁移率规律

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间取得的学术成果

致谢