纳米SiO2对水泥基材料表面改性研究

摘要

提高水泥基材料表面质量可增强基体抵抗外界有害气相、液相和离子介质侵蚀能力，进而延缓材料的腐蚀和劣化过程，延长结构服役寿命。纳米材料，如纳米SiO2，由于具有超细颗粒尺寸、易于在水泥基材料多孔表面渗透、高火山灰反应活性，对提高水泥基材料表面质量具有突出作用。同时，水泥基材料表面与人居环境直接接触，利用纳米效应，可通过表面赋予水泥基材料调控人居环境的功能。 本文围绕纳米SiO2及其功能纳米复合材料(Fe3O4@SiO2,TiO2@SiO2,SiO2@TiO2和BiOBr@SiO2)对硬化水泥基材料表面开展系统改性研究，在探究改性对水泥基材料表面质量影响基础上，开发光催化、电磁屏蔽等功能特性，并针对表面功能化耐久性机理进行深入研究，以期为水泥基材料功能化改性提供途径。 首次设计、制备了超小SiO2低聚物（<1nm）用于对硬化水泥基材料表面改性。利用其尺寸小、粘度小和表面多羟基等特点，有效提高硅基纳米材料表面改性作用。在酸性环境中，通过确定最佳实验参数，得到的SiO2低聚物可使硬化水泥砂浆吸水率降幅达45.4%。同时改善基体孔结构，在0.05~0.13μm尺寸范围的孔含量减少。SiO2低聚物可使硬化水泥净浆吸水率降幅达24.0%。提出了SiO2低聚物降低硬化水泥基材料吸水率的作用机理。 在纳米SiO2对水泥基材料表面改性研究基础上，利用其表面多羟基特征，复合功能组分，制备系列硅基核壳纳米材料，在提高表面质量的同时赋予其功能特性。 设计Fe3O4@SiO2核壳纳米结构，利用Fe3O4纳米材料优异的磁学特性，在磁场的作用下在水泥基材料表面定向扩散，提高其在水泥基材料表面的渗透性。同时，借助SiO2壳层提高Fe3O4纳米材料的分散性、抗氧化性和吸波性。结果表明，经Fe3O4@SiO2核壳纳米材料处理的水泥基材料较纯Fe3O4处理的电磁波反射率降低5.7dB，且壳层SiO2有效改善水泥基材料表面孔结构，基体吸水率降低45.3%。 TiO2等半导体纳米材料具有一定能量光源的照射下，能够发生氧化、还原反应，具有较高的光催化活性，常用于水泥基材料表面喷涂处理赋予后者环境净化功能。提高光催化材料在水泥基材料表面的长效吸附，即提高其光催化耐久性，是提高表面处理效果的关键。本文设计利用纳米SiO2作为光催化材料与水泥基材料的粘接组分，制备了系列硅基核壳型光催化纳米材料，探究其光催化效果和长效性。通过调控TiO2@SiO2和SiO2@TiO2两类核壳纳米材料的结构，优化其在水泥基材料表面光催化效果和持久性。模拟雨淋冲刷研究结果表明，TiO2@SiO2和SiO2@TiO2两类核壳纳米材料处理后的水泥基材料的光催化性能分别降低和升高了2.6%和1.3%，硅基核壳纳米结构可有效稳定光催化剂效果。设计核壳纳米材料-C3S/C-S-H/CH模拟反应体系的微观机理研究结果显示，硅基组分与水泥石原位反应形成新的凝胶相是体系光催化耐久性得以提升的关键，且水泥基材料表面密实度得以显著提高。研究进一步合成BiOBr@SiO2复合纳米材料，通过调控复合材料纳米结构，实现水泥基材料对可见光催化的响应率，其可见光催化效果可达到90%。 本文的研究为水泥基材料功能化提供了技术途径，为其他类似结构的设计与应用提供理论基础和支撑。

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