水滑石及其焙烧产物去除阴离子染料RAWL的研究

摘要

水滑石(HT)属层状阴离子粘土，具有较高的阴离子吸附容量，较大的比表面积，以及合成简单、成本低廉等优点，可作为阴离子选择性吸附剂。水滑石的焙烧产物(HTC)具有独特的“记忆效应”、更大的阴离子吸附容量及更大的比表面积等特点，因此也是一类重要的阴离子选择性吸附剂。目前，不少研究者用水滑石及其焙烧产物作为吸附剂，对许多有机/无机阴离子污染物的去除进行了一些研究，但用此类吸附剂处理含阴离子染料废水的研究还较少。 本文采用共沉淀法合成了不同Mg/Al比的碳酸型水滑石，并通过在500℃下焙烧获得其相应焙烧产物。通过平衡实验及动力学方法研究了水滑石及其焙烧产物对染料弱酸性艳蓝RAWL的吸附特征及吸附动力学。研究的内容主要有：时间、温度、染料溶液初始pH、HT/HTC剂量以及无机阴离子(Cl-、SO2-4和CO32-)与表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)对HT/HTC吸附该染料的影响，吸附等温线，吸附动力学，以及HT/HTC的再生利用性等。通过以上实验，得到的主要结论有以下几点： 1.通过X-光衍射和红外光谱分析，证实了本实验中的碳酸型水滑石的合成是成功的，在500℃下得到的焙烧产物在溶液中能通过结构重建恢复水滑石的层状结构。 2.Mg/Al摩尔比分别为2、3和4的HTC对染料的吸附实验表明，在相同条件下，Mg/Al比为2的HTC对染料RAWL的吸附量最大，对该染料的去除最为有效。 3.HTC吸附染料RAWL阴离子的速率及吸附量都明显大于HT的吸附速率及吸附量；HTC的最大吸附容量大约是HT的11倍左右。HT和HTC对该染料的吸附等温线均符合Langmuir方程；HTC对该染料的吸附动力学符合粒间扩散模型，且粒间扩散模型不是唯一的速率限制性步骤。 4.在一般的染料废水浓度范围(10～50mg/L)内，HT/HTC均是去除染料RAWL的优良吸附剂。HT可作为较低浓度的阴离子染料的去除剂，HTC可作为高浓度阴离子染料高效的选择性吸附剂。 5.随温度升高，HTC对RAWL的吸附量明显下降，温度升高不利于HTC对染料RAWL的吸附。染料溶液的初始pH对HT和HTC吸附阴离子染料的影响较小。对于HTC，在较大的初始pH范围(3.5～10.0)内，该吸附平衡体系具有较稳定的pH(10.6～10.9)；当初始pH＞11.0时，平衡溶液的pH与初始pH没有明显的区别。对于HT，在初始pH(3.5～10.0)范围内，HT有较强的pH缓冲能力；当初始pH＞10.5时，该体系无pH缓冲作用。HT和HTC的剂量对阴离子染料去除率的影响较大，在吸附剂浓度较低时，随吸附剂量的增加，去除率几乎呈直线增加，HTC的使用效率明显高于HT。 6.干扰无机阴离子Cl-、SO42-和CO32-对HTC去除该染料的影响较小，这三种无机阴离子对HTC去除染料的抑制作用的大小顺序是：Cl-＜SO42-＜CO32-。阴离子表面活性剂SDS对HTC吸附染料的影响较大，无论SDS是在吸附染料前、吸附染料后或是与染料同时加入，SDS的存在都明显降低染料RAWL的吸附量，其中在吸附染料后加入SDS的情况下，对HTC吸附染料RAWL的影响最小。SDS对HTC吸附染料的影响主要为竞争吸附和HTC表面SDS烷基链对染料溶解性吸附两种相反机制的综合作用。 7.再生实验表明，当染料溶液的浓度较低时，吸附染料后的HT/HTC经高温焙烧，其再生产物在1～2次循环内再利用是可行的，经三次热循环后的再生产物，对染料的吸附容量有很大的下降。

目录

文摘

英文文摘

0前言

1文献综述

1.1水滑石的结构及特性

1.1.1化学组成

1.1.2特殊的层状机构

1.1.3层间阴离子的可交换性

1.1.4焙烧水滑石及其记忆效应

1.1.5较高的阴离子交换容量及较大的比表面积

1.2水滑石的合成

1.2.1共沉淀法

1.2.2离子交换法

1.2.3焙烧还原法

1.2.4水热合成法

1.2.5盐-金属氧化物合成法

1.3水滑石及其焙烧产物的应用

1.3.1对无机阴离子污染物的吸附

1.3.2对离子型的有机污染物的吸附

1.3.3改性水滑石对非离子型的有机污染物的吸附

1.4吸附剂的再生

1.5主要工作内容

2水滑石及其焙烧产物的合成及表征

引言

2.1仪器、药品及试剂

2.1.1实验仪器

2.1.2实验药品及试剂

2.2水滑石及其焙烧产物的制备

2.2.1混合溶液的配制

2.2.2合成Mg-Al-CO3 HT

2.2.3离心分离

2.2.4干燥与焙烧

2.3产物的表征

2.3.1 X-光衍射分析

2.3.2红外光谱分析

2.3.3表面积测定

2.4结果与讨论

2.4.1 X-光衍射分析

2.4.2红外光谱分析

2.5小结

3水滑石及其焙烧产物对阴离子染料RA孔的吸附研究

引言

3.1实验部分

3.1.1分析测试

3.1.2吸附实验

3.2结果与讨论

3.2.1 X-光衍射分析和红外光谱分析

3.2.2时间对吸附的影响及吸附动力学

3.2.3吸附等温线

3.2.4温度对吸附的影响

3.2.5 pH值对染料去除率的影响

3.2.6吸附剂剂量对染料去除率的影响

3.3小结

4干扰无机阴离子和阴离子表面活性剂对阴离子染料RAWL去除的影响

引言

4.1实验部分

4.1.1无机阴离子的影响

4.1.2阴离子表面活性剂SDS的影响

4.2结果与讨论

4.2.1干扰无机阴离子的影响

4.2.2 SDS对染料吸附的影响

4.3小结

5吸附后的HT/HTC的再生

引言

5.1实验部分

5.2结果与讨论

5.3小结

6不同Mg/Al摩尔比的Mg-AlHTC对染料吸附的比较

引言

6.1不同Mg/Al摩尔比的水滑石及其焙烧产物的制备

6.2实验部分

6.2.1不同Mg/Al摩尔比的HTC的吸附

6.2.2 X-光衍射分析

6.3结果与讨论

6.3.1 X-光衍射分析

6.3.2不同Mg/Al摩尔比的HTC的吸附

6.4小结

结论

参考文献

致谢