零价铁联合过二硫酸盐降解水中硝基苯及机理研究

摘要

硝基苯被美国环保署列为优先控制污染物，对环境及人类都有极大的危害性。硝基苯由硝基和苯环组成，硝基是吸电子基团，导致自身的电子云密度下降；相对于难氧化，硝基苯容易被还原。
　　零价金属还原是近几年水处理领域的研究热点。零价铁属于化学性质活泼的过渡金属，是一种较强的还原剂。基于硫酸根自由基（SO4）的高级氧化技术是一种新型的水处理技术，强氧化性的SO4可通过热、光、过渡金属离子（比如Fe2+）等方式活化过二硫酸盐（PS）产生，其中Fe2+与PS组成类Fenton体系。
　　本研究针对水中硝基苯的特点，先利用零价铁将硝基苯还原，生成反应产物苯胺和二价铁离子（Fe2+）；PS被零价铁活化氧化，产生SO4，将苯胺氧化降解。通过时间的连续处理，将硝基苯结构上吸电子基团转变成亲电子基团，再充分利用反应产物Fe2+，结合PS发生类Fenton反应。具体研究内容如下：
　　（1）考察了零价金属（铁、锌、铜、锰）及铁/锌、铁/铜双金属联合还原硝基苯的效果，发现单独使用零价铁具有最好的还原效果。利用零价铁还原硝基苯，随着零价铁投加量的增加，硝基苯剩余越少，反应产生的苯胺和Fe2+随之增加；在整个反应周期中，硝基苯的还原速率呈先增加后减少的趋势。反应体系的初始pH为酸性条件时，硝基苯的还原率最高。
　　（2）以硝基苯还原产物苯胺为目标污染物，利用零价铁-PS反应体系氧化降解苯胺，苯胺的降解量随着PS的投加量的增加而增加；体系pH呈酸性，利于Fe2+的产生，维持体系pH=9.2，催化降解PS的速率较慢；零价铁在体系中缓慢释放Fe2+，催化PS分解，增强了类Fenton反应的降解效果。
　　（3）研究将零价铁的还原和PS的氧化技术巧妙结合去除水中硝基苯。存在零价铁还原降解硝基苯、及零价铁（或Fe2+）催化PS氧化降解还原产物苯胺等反应。采用依次投加零价铁和PS的方式降解硝基苯，随着PS投加时间的推后，零价铁还原硝基苯产生更多的苯胺，加入PS后苯胺的氧化降解更彻底；硝基苯的还原随零价铁投加量的增加而增加，而还原产物苯胺的氧化随着PS投加量的增加而增加；体系初始pH主要影响零价铁对硝基苯的还原反应，而对苯胺的氧化反应影响不大，酸性条件利于硝基苯的还原。
　　（4）建立零价铁-PS连续运行体系，以Fe2+为媒介巧妙结合还原与氧化，能有效降解硝基苯。利用零价铁还原柱还原硝基苯，零价铁对不同浓度硝基苯还原效果均较好，随着流速的减慢及初始pH的降低，还原生成的苯胺越多，剩余的硝基苯越少。零价铁-PS连续运行体系中，初始的pH=3时，随着零价铁填量的增加，还原产物Fe2+随之增加，再投加PS后，最终的硝基苯剩余量基本没有变化，而还原产物苯胺随之减少，当C(Fe2+):C(PS)=4.76:3.6时，苯胺的降解率最高。

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1绪论

1.1硝基苯类化合物的危害及处理方法

1.2零价铁还原降解有机污染物

1.3基于硫酸根自由基的Fenton及类Fenton反应

1.4零价铁还原结合高级氧化技术

1.5选题思路与研究内容

2 零价金属还原降解硝基苯

2.1 引言

2.2 材料与方法

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

3零价铁-PS体系降解苯胺

3.1 引言

3.2 材料与方法

3.3 结果与分析

3.4 本章小结

4零价铁-PS体系降解硝基苯

4.1 引言

4.2 材料与方法

4.3 结果与讨论

4.4本章小结

5零价铁-PS连续运行体系降解硝基苯

5.1 引言

5.2 材料与方法

5.3 结果与讨论

5.4本章小结

6结论与建议

6.1 结论

6.2 创新点

6.3 建议

参考文献

致谢

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