渤海表层沉积物中多氯联苯(PCBs)的分布、来源及风险研究

摘要

渤海是我国重要的内海，具有渔业、海盐、石油、港口、旅游等优势资源。由于人类的生产和生活活动，多氯联苯(PCBs)会被释放到环境中，经过传输和转移最终在沉积物中累积，给渤海的生态环境及人体健康造成一定危害。因此，分析沉积物中PCBs的分布、来源及可能存在的风险对控制污染物的来源、保护生态安全和人体健康具有重要意义。
　　本研究以渤海表层沉积物中PCBs为研究对象，探究其含量和分布情况，采用主成分-多元线性回归(PCA-MLR)和偏最小二乘法(PLSR)对PCBs进行定量来源解析。采用环境质量标准法和TEQ法对PCBs生态风险进行了评估，利用健康风险评价模型，评估沉积物中PCBs经饮食摄入途径所产生的非致癌风险和致癌风险。为了进一步提高评价结果的准确性，将概率风险评价方法（蒙特卡罗模拟）应用于健康风险评价，并确定对评价结果准确性影响最为敏感的关键参数，为提高评价结果的准确性提供依据。主要取得以下成果:
　　(1)渤海表层沉积物中PCBs的总浓度（38种单体，∑38PCBs）范围为156.5-1699.4 pg/g dw，平均浓度为469.5 pg/g dw。其中四氯联苯含量最高，占总PCBs的40.7％，其次是三氯联苯和五氯联苯，三-五氯联苯占PCBs总量的52.3％-95.7％。7种指示性PCBs单体占总浓度的12.1-59.0％，其中PCB52、49、17和18含量最高。
　　(2)基于PCA-MLR的来源解析表明，渤海表层沉积物中PCBs主要来源为非故意产生(34.2％)、当地源排放(17.2％)、大气沉降(19.5％)和地表径流(29.0％)。基于PLSR的来源解析表明，渤海表层沉积物中PCBs的主要来源为非故意生产产生的高氯PCBs(73.8％)和地表径流输入的四氯联苯(26.2％)。
　　(3)生态风险评价表明，渤海表层沉积物中多氯联苯无生态风险，目前不会产生生态危害。4种二噁英类多氯联苯(dl-PCBs)中，PCB169为主要的TEQ贡献者。
　　(4)健康风险评价表明，儿童、青年和成人三类人群均无显著非致癌风险和致癌风险，PCB49和PCB52为非致癌风险的主要贡献者，四种dl-PCBs的致癌风险并无明显差异。参数敏感性分析表明，PCBs浓度和暴露年限为健康风险评价的最敏感参数。

目录

声明

摘要

1 研究背景

1．1 多氯联苯

1．1．1 PCB的理化性质

1．1．2 PCBs的分类

1．2 PCBs污染研究现状

1．3 多氯联苯的来源研究

1．3．1 PCBs的来源

1．3．2 PCBs来源解析方法

1．4 PCBs风险评价

1．4．1 PCBs生态风险评价

1．4．2 TEF法

1．4．3 PCBs健康风险评价

1．5 研究目的与研究意义

2 实验材料与方法

2．1 仪器和试剂

2．2．1 实验仪器

2．2．2 实验试剂和标准品

2．2 样品的采集及处理

2．2．1 研究区域概况

2．2．2 样品的采集

2．3．2 样品的前处理

2．3 样品分析

2．4 健康风险评价模型

3 渤海表层沉积物中PCBs的含量和分布特征

3．1 渤海表层沉积物中PCBs的分布特征及与总有机碳(TOC)的关系

3．1．1 渤海表层沉积物中PCBs的含量和分布特征

3．1．2 PCBs与TOC的关系

3．2 PCBs的单体组成特征

3．3 沉积物中PCBs同系物分布特征

3．4 本章小结

4 渤海表层沉积物中PCBs的来源解析

4．1 主成分-多元线性回归(PCA-MLR)

4．2 偏最小二乘法(PLSR)

4．3 PCA分析与PLSR分析比较

4．4 本章小结

5 渤海表层沉积物中PCBs的风险评价

5．1 生态风险评价

5．1．1 环境质量标准法

5．1．2 毒性当量因子(TEF)法

5．2 健康风险评价

5．2．1 非致癌风险评价

5．2．2 致癌风险评价

5．3 本章小结

6 结论与展望

6．1 研究结论

6．2 展望

参考文献

致谢

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