原子和双原子分子在过渡金属表面吸附的微观动力学研究

摘要

该文选取了几个典型原子(氢、氧、氮)及双原子分子(氮分子、一氧化碳)通过半经验方法5-MP及改进推广的LEPS势,研究了它们在过渡金属(铑、铁、铂)平坦及缺陷表面上的吸附、扩散、解离的动力学行为,均获得了较好的结果.该文的主要特点如下:1.用5-MP处理原子与金属表面的相互作用.该文采用表面冻结近似,充分考虑到过渡金属d电子的方向性,建立了理论模型—5参数Morse势.该模型是半经验方法,需根据文献数据拟和半经验参数.此半经验方法可描述为与表面蔟合物结构无关的5参数Morse势.利用该模型,我们重现了氢、氧、氮原子在铑、铁、铂平坦及台阶面上的微观动力学特性,鉴定了某些不合理的文献信息,并预测了实验上尚未探测到的信息.2.用推广改进的LEPS势处理双原子分子与金属表面的相互作用.构造推广的LEPS势需要三个对势:双原子分子之间的对势采用Morse势;两个原子与金属表面的相互作用势采用上述的5-MP.借助于该模型,我们对一氧化碳分子吸附在过渡金属铂表面上的微观动力学特性进行了深入、系统地研究;另外,我们还研究了氮分子在铁表面上吸附、解离的微观动力学特性,重现了三个低指数面上的实验数据,并详细讨论了氮分子的解离机理,提出了一条文献上尚未提出的低能解离通道.

目录

摘要

第一章绪论

第二章原子在过渡金属表面吸附、扩散的微观动力学研究

§2-1理论模型和计算方法

2-1.1.原子与金属表面相互作用的5参数Morse势

2-1.2.过渡金属铑、铂的表面结构

2-1.3过渡金属铁的表面结构

§2-2氢原子在过渡金属铑表面上的吸附、扩散动力学研究

2-2.1研究现状

2-2.2氢原子在铑平坦及台阶面上吸附、扩散的微观动力学研究

References

§2-3氧原子吸附在铂低指数面上的微观动力学研究

2-3.1.研究现状

2-3.2.计算结果与讨论

References

§2-4氮原子吸附在铁低指数面上的微观动力学研究

2-4.1.研究现状

2-4.2.计算结果与讨论

References

第三章双原子分子在过渡金属表面的微观动力学研究

§3-1理论模型和计算方法——推广的LEPS势方法

§3-2氮分子在过渡金属铁表面的微观动力学研究

3-2.1.研究现状

3-2.2.计算结果与讨论

References

§3-3 CO在过渡金属铂表面的微观动力学研究

3-3.1.研究现状

3-3.2.计算结果与讨论

References

致谢