单原子—多原子分子反应体系的量子动力学计算

摘要

本文采用了一种新的约化维数模型—半刚体振动转子靶(SemirigidVibratingRotorTarget-SVRT)模型。SVRT模型是一个处理多原子体系反应的约化维数模型。在这一模型中，参加反应的多原子分子被处理为两个不同的刚性部分，这两个刚性部分能沿通过它们质心的直线做一维振动，它的空间运动被严格处理为一个一般的不对称转子。　 本文简要介绍了分子反应动力学的发展，论述了单原子与多原子分子反应的SVRT模型，介绍了含时方法：含时波包法、高斯型波包、分立变量表象、傅里叶变换、分裂算符法，将SVRT模型应用于H+NH3→NH2+H2反应，对该反应的反应几率、散射截面以及热速率常数进行了计算，与实验结果进行了对比，给出了文章的主要结论，并对存在的问题进行了分析。

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第一章综述

1.1分子反应动力学

1.2多原子反应体系量子计算理论的发展

第二章半刚体振动转子靶模型

2.1反应多原子分子的SVRT模型

2.2单原子－多原子分子反应的SVRT模型

2.3含时波函数

2.4波函数的传播

2.5绝热的SVRT模型

第三章含时方法的基本理论

3.1含时波包

3.1.1含时波包简介

3.1.2吸收势的应用

3.1.3散射信息的扩展射信息的扩展

3.1.4与能量有关的反应几率流的提取

3.2高斯型波包

3.2.1自由传播

3.2.2半经典传播

3.3含时量子力学方法

3.3.1离散变量表象

3.3.2傅里叶变换

3.3.3分裂算符方法

第四章H+NH3→NH2+H2反应的量子含时计算

4.1计算过程

4.1.1势能面

4.1.2相应的势能面参数

4.1.3计算参数

4.2 SVRT模型应用于H+NH3→NH2+H2反应

4.2.1波包的传播

4.2.2基态的反应几率

4.2.3振动对反应的影响

4.2.4转动对反应的影响

4.2.5空间立体效应对反应的影响

4.2.6体系的总散射截面和速率常数

第五章结论与讨论

5.1总结

5.2问题及展望

参考文献

攻读硕士学位期间完成的学术论文