气隔压电传感器响应特性及监测碘的传质过程

摘要

石英晶体微天平(QCM)作为一种高灵敏度的质量型传感器，在电化学、溶液化学、生物传感器等领域中有关界面传质过程的监测方面获得广泛的应用。QCM传感器的核心敏感元件为AT切的压电石英晶体,为使其产生谐振，通常需在晶片表面喷镀两个“钥匙孔”形的金膜或银膜电极以施加高频激励电场，QCM传感电极表面的质量变化。当研究对象非电极本身而是覆盖在电极表面的修饰膜时，要求激励电极具有良好的化学稳定性，如果电极在使用过程中被腐蚀或溶解，QCM的谐振频率随之发生变化，将造成QCM谐振频率的基线漂移，影响传感器的检测灵敏度。当QCM在腐蚀性较强的环境中使用时，电极腐蚀不仅影响传感器的使用寿命，更造成频率测定结果的失真。本论文提出一种气隔电极式压电传感器的设计思路，有效地解决了电极腐蚀及其对质量测定的影响，使QCM能够在具有化学腐蚀性的环境中使用。主要工作包括以下两方面的内容：
　　1.气隔电极式石英晶体微天平的阻抗特性研究
　　为消除电极腐蚀对QCM频率稳定性的影响，本论文设计了气隔电极式QCM，在其构造中，激励电极与QCM之间隔着几毫米的空气层，高频激励电压借助于该空气层的传导施加在QCM上激发它谐振。为更好地了解气隔QCM的响应特性，采用阻抗分析法研究了该传感器的等效参数，并推导了它们与气隔电极、QCM等效电路之间的关系，讨论了电极间距、电极面积、电极形状和电极位置对该传感器谐振频率及等效电路参数的影响，为传感器的实际应用提供理论与技术指导。结果表明，气隔QCM的谐振峰强度远低于常规QCM的谐振峰强度，但有效品质因子仅有小幅下降，即使空气层厚度达到1cm，其值也在105水平。气隔QCM的动态电感、动态电容、动态电阻分别为QCM的(1+C0/C12)2，(1+C0/C12)-2，(1+C0/C12)2倍，其中，C0为QCM的静态电容，C12为电极与QCM之间的空气电容。电极之间杂散电容的旁路效应造成气隔QCM有效品质因子的下降。在气隔QCM的应用中，气隔电极与QCM处于同心圆有利于提高其品质因子，但电极的位置具有很大的灵活性，可以根据需要偏离QCM的中心设置在QCM的旁边，气隔电极上的质量变化对QCM的谐振频率没有影响，彻底克服了常规QCM中存在电极腐蚀的不足。QCM甚至可以使用铬酸洗液处理，气隔QCM具有易于制备、耐腐蚀、使用寿命长、透光性良好便于将质量和光学测量组合联用的优点。
　　2.气隔电极式石英晶体微天平监测碘在MOFs上的吸附
　　金属有机框架配合物(Metal–organic frameworks，MOFs)是近年来广受关注的多孔晶体材料，具有超大的比表面积和孔容积、可调的孔径和拓扑结构、良好的热稳定性和化学稳定性等优点，在气体存贮、催化剂、药物可控释放、吸附与分离等领域有良好的应用前景。
　　ZIF-8是一种典型的MOFs，它由Zn2+与2-甲基咪唑配位构成，其孔径结构与高比表面积使它成为优良的I2分子吸附剂，鉴于I2对金属电极具有很强的腐蚀性，在所设计的气隔QCM中，激励电极置于吸附池之外不与I2分子接触。利用两个并联组合的气隔QCM传感器同时监测了ZIF-8膜和石英表面吸附碘的过程，也试验了气隔QCM与吸光度测定的联用以提供吸附无分子结构方面的信息。同时，还设计了两个串联组合的气隔QCM传感器用于监测碘在两个ZIF-8膜之间的转移。

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第一章 绪论

1.1 石英晶体微天平概述

1.2 石英晶体微天平的设计改良

1.3 压电传感器在气相中的应用

1.4 压电传感器在生物分析中的应用

1.5 压电传感器在纳米材料与分子印迹中的应用

1.6 压电传感器用于界面响应与层层组装的研究

1.7本论文的选题与研究内容

第二章 气隔电极式石英晶体微天平的阻抗特性研究

2.1 前言

2.2 材料与方法

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 气隔电极式石英晶体微天平监测碘在MOFs上的吸附

3.1 前言

3.2 材料与方法

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

参考文献

攻读硕士期间发表的论文

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