储氢材料用微晶碳结构调制的研究

摘要

氢作为一种高能量密度、清洁的绿色新能源，已引起了人们的极大关注。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术，是将氢能利用推向实用化、规模化的关键，根据技术发展趋势，储氢研究的重点是在新型高性能规模储氢材料上。本课题研究的碳材料以无烟煤、石油焦、石墨等作为主要原料，这些碳原料经过炭化、预石墨化处理后，然后将其与镁复合，制得Mg/C复合储氢材料。这些碳原料具有成本低、来源广等优点，所以用它们制备储氢材料可以降低成本、节约贵重金属资源。
　　通过改变炭化及预石墨化温度、添加金属催化剂、脱灰、改变碳原料等工艺条件，制备了不同结构的微晶碳，并利用XRD图谱对其进行分析。无烟煤经炭化和预石墨化制备的微晶碳的（002）和（100）衍射峰均比无烟煤的尖锐，在无烟煤炭化及预石墨化过程中添加Ni、Fe，或者先经脱灰后进行预石墨化的，该趋势更加明显。石油焦经1500℃预石墨化制备的微晶碳其（002）衍射峰比无烟煤的尖锐。
　　根据微晶碳的XRD图谱，计算了微晶碳的结构参数d002、Lc和La，结果表明，无烟煤经过炭化和预石墨化处理后，其石墨化度增大，形成了具有类石墨微晶结构的微晶碳，且石墨状微晶碳的结晶区增大，碳网平面在二维方向显著增大。
　　研究了碳材料对储氢材料的储氢密度、放氢温度、微观结构的影响。结果表明，添加无烟煤制备的微晶碳的储氢材料，其储氢密度最高（为3.71wt.％）、初始放氢温度最低（340.8℃）、粒度最小（100~200nm）。说明无烟煤制备的微晶碳同镁的协同储氢作用最佳，对材料放氢温度降低的催化作用最好，而且其助磨作用也是最好的，可使储氢物料在短时间内磨细。其次，研究了碳原料的热处理温度对储氢材料性能的影响，结果表明，无烟煤的热处理温度对材料储氢密度的影响不大，储氢密度基本相同；石油焦热处理温度对材料的储氢密度的影响较大，随着温度的升高，材料的储氢密度先增大后减小，当石油焦处理温度为860℃时，材料的储氢密度最大。最后，研究了在无烟煤炭化、预石墨化过程中添加Ni、Fe、Co对储氢材料的储氢密度的影响，结果表明，添加Ni的储氢密度最大，说明Ni对微晶碳结构的催化作用最好，从而使得储氢材料的效果最好。

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Contents

1 文献综述

1.1 氢能简介

1.2 储氢方法简介

1.3 碳储氢材料研究进展

1.4 Mg/C复合储氢材料研究进展

1.5 碳原料的炭化及预石墨化

1.6 本论文的研究目的、研究内容与技术路线

2 微晶碳的制备及结构表征

2.1 实验原料及设备

2.2 微晶碳制备方法及表征手段

2.3 结果与讨论

2.4 小结

3 微晶碳结构对镁碳复合储氢材料结构和性能的影响

3.1 储氢实验原料及设备

3.2 储氢材料制备方法与分析测试手段

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

4 微晶碳制备过程中的结构变化及其在储氢材料中的作用

4.1 微晶碳制备过程中的结构变化

4.2 微晶碳在储氢材料中的作用

5 结论与展望

5.1 主要结论

5.2 主要创新点

5.3 问题与展望

致谢

攻读硕士期间的主要工作成果

参考文献