镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的研究

摘要

本论文以氢气反应球磨法制备镁碳复合储氢材料，储氢材料中以固相原子态形式储存的高活性氢可作为二硫化碳加氢反应的氢源，用于二硫化碳的加氢反应。本课题以镁碳复合储氢材料与二硫化碳作为反应物，控制单一变量法，探究了反应温度、反应时间以及金属催化剂Ni、Mo的添加等对镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的影响，分析了将镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应过程中，镁碳复合储氢材料的放氢反应与二硫化碳的加氢反应之间的关系。
　　将镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的研究表明，镁碳复合储氢材料受热可释放出高活性固相原子态氢，能够促使二硫化碳在较温和的条件（较低温度和常压）下即可发生加氢反应而生成气态产物H2S，从而实现有机硫向无机硫的转化。
　　二硫化碳加氢反应过程中，加氢反应产物会因反应温度不同而有所不同，反应温度升高有利于MgS生成。随着反应温度的逐渐升高，镁碳复合储氢材料中的MgH2不断分解释放出高活性氢而转化成为晶态Mg，高活性氢可与二硫化碳发生加氢反应而生成气态H2S；当加氢反应温度升高到一定程度时，晶态 Mg可与加氢反应中生成的气态 H2S发生反应，生成固相硫MgS。将镁碳复合储氢材料用于二硫化碳的加氢反应过程中，反应温度对二硫化碳的加氢反应中镁碳复合储氢材料的氢利用率具有重要的影响，反应温度升高有利于提高二硫化碳加氢反应中的氢利用率，只有在特定反应温度下，才能使储氢材料不易被“毒化”的同时，获得较高的氢利用率。
　　二硫化碳加氢反应过程中，反应时间也是一个极其重要的参数，反应时间过长或过短，都不利于二硫化碳加氢反应的最优化进行，只有处理好反应温度与反应时间的关系，选择最合理的反应时间，才能在能耗较低的情况下，取得最佳的反应效果。
　　将镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应过程中，加氢反应可以促进放氢反应的进行，而放氢反应又可以为加氢反应提供氢源，二者相互促进，具有耦合效应。镁碳复合储氢材料材料中高活性固相原子态氢的存在，使镁碳复合储氢材料具有催化性能，可促使二硫化碳在较温和条件下即可发生加氢反应；同时二硫化碳加氢反应的进行，可加速镁碳复合储氢材料的放氢过程，使镁碳复合储氢材料中所储的固相原子态氢在其高峰放氢温度之下即可完全释放。
　　在镁碳复合储氢材料制备过程中添加金属催化剂Ni、Mo可在一定程度上提高镁碳复合储氢材料的储氢密度，降低镁碳复合储氢材料的放氢温度，提高镁碳复合储氢材料的放氢速率。将添加金属催化剂Ni、Mo制备的镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应，不但可以明显提高加氢反应速率，同时加氢反应中气态产物H2S的量也显著增多。金属催化剂的添加都可在一定程度上抑制MgS生成，降低反应后镁碳复合材料中的固相硫生成量，减弱镁碳复合储氢材料与二硫化碳加氢反应过程中的“中毒”现象。将添加金属催化剂制备的镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应，可在特定的反应温度范围内，明显提高二硫化碳加氢反应中镁碳复合储氢材料的氢利用率。

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1 文献综述

1.1引言

1.2镁基复合储氢材料研究现状

1.3镁基复合储氢材料制备方法

1.4粗苯中二硫化碳等硫化物的脱除研究进展

1.5 本课题的研究意义及研究内容

2 实验方法

2.1 镁碳复合储氢材料的制备与表征方法

2.2储氢材料与二硫化碳的加氢反应方法及产物测试手段

2.3本章小结

3 温度和时间对镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的影响

3.1 引言

3.2 镁碳复合储氢材料的结构和性能分析

3.3 温度对镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的影响

3.4时间对镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的影响

3.5 本章小结

4 金属催化剂对镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的影响

4.1 引言

4.2 金属催化剂对镁碳复合储氢材料性能的影响

4.3金属催化剂对镁碳复合储氢材料用于二硫化碳加氢反应的影响

4.4 本章小结

5 结论与问题

5.1 主要结论

5.2 主要创新点

5.3 问题与展望

致谢

攻读硕士期间主要工作成果

参考文献