镁铁类水滑石及复合氧化物制备及其对水中腐殖酸去除效果的研究

摘要

本论文研究了镁铁类水滑石及其复合氧化物的制备和表征，以及其对水中腐贿酸的吸附效果。 采用共沉淀法制备镁铁类水滑，研究了金属离子摩尔比、pH值、反应温度等反应条件对镁铁类水滑石性质的影响。实验证明，通过控制反应条件，制备出晶相单一，结晶度良好，层状结构明显，晶粒均匀的镁铁类水滑石。 通过TEM、XRD、TG-DTA、IR、BET表征手段分别对镁铁类水滑石及其复合氧化物的晶形形貌、晶形结构、红外性能、热性质、BET比表面积进行了研究。结果表明实验制备的样品具有镁铁类水滑石及其复合氧化物的特征。即镁铁类水滑石具有层状双金属氢氧化物的结构，呈六边形形态；镁铁类水滑石经过723k焙烧，层状结构消失，形成了金属复合氧化物。并对其记忆效应进行研究，发现将其置于腐殖酸水溶液中，可实现其层状结构重建。 通过镁铁类水滑石及其复合氧化物对水中腐殖酸的去除效果的实验，研究了其吸附性能。并且讨论了投加量、pH值、温度、离子强度、反应时间等反应条件对吸附效果的影响，实验发现增大投加量、升高温度、增大离子强度、延长反应时间，有利于吸附效果的提高，而改变pH值对吸附效果的影响不大。研究了不同镁铁比对镁铁类水滑石吸附效果的影响，发现镁铁比为4的类水滑石的吸附效果最好。比较焙烧温度对金属复合氧化物吸附效果的影响,发现在723k制得的样品的吸附效果最好。 对镁铁类水滑石吸附热力学进行研究，Freundlich和Langmuir吸附等温方程都能对数据进行较好的拟和。根据Langmuir吸附等温方程的参数可知，在291K和313K，镁铁类水滑石对腐殖酸的单层最大吸附量分别为17.67mg／g、和28.10 mg／g。 对镁铁类水滑石吸附动力学进行研究，Lagergren一级吸附速率模型、Pseudo 二级吸附速率模型和颗粒内扩散模型的动力学方程来拟数据，根据相关系数判断，Pseudo二级吸附速率模型更为合适。吸附有2个过程：界面层扩散(boundary diffusion)即膜扩散和颗粒内扩散(interpartical diffusion)。 对镁铁复合氧化物吸附热力学进行研究，Freundlich和Langmuir吸附等温方程都能对数据进行较好的拟和。在291K和313K，镁铁复合氧化物对腐殖酸的单层最大吸附量分别为36.06 mg／g和46.75 mg／g，去除效果比镁铁类水滑石好。 对镁铁复合氧化物吸附动力学进行研究，根据相关系数判断，Pseudo二级附速率模型更为合适其吸附数据。吸附有2个过程：界面层扩散(boundarydiffusion)即膜扩散和颗粒内扩散(interpartical diffusion)。 对腐殖酸的去除机理进行讨论。首先，由于镁铁类水滑石带正电荷、腐殖酸带负电荷，二者之问存在静电引力，同时二者都具有较大的比表面积，所以在镁铁类水滑石的表面发生对腐殖酸的吸附。其次，由于镁铁类水滑石具有羟基，可以与腐殖酸分子发生络合作用，增大吸附量；同时镁铁类水滑石层间的碳酸根与腐殖酸分子之间进行少量的离子交换。镁铁类水滑石复合氧化物对腐殖酸的去除过程，与类水滑石的过程相似。在第一个过程中，其结构恢复与对腐殖酸的吸附同时发生。腐殖酸分子可以置入其层间，与水分子、CO<,3><'2->一起使其结构得到恢复，从而得到较大层间距的类水滑石。而对于镁铁类水滑石，由于腐殖酸分子尺寸较大，腐殖酸不能置入镁铁类水滑石的层间。

目录

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摘要

符号说明

第一章前言

第二章实验材料与方法

第三章镁铁类水滑石的合成及其对水中腐殖酸的去除效果

第四章镁铁复合氧化物的合成及其对水中腐殖酸的去除效果

第五章结论

参考文献

致 谢

攻读学位期间发表的学术论文