固体超强酸催化剂在有机合成中催化应用研究

摘要

固体超强酸在近年来倍受关注,成为催化领域研究的焦点。固体超强酸的优点有相对较高的酸度,良好的催化性能,相对较低的催化温度,容易与反应体系分离,可再生和重复利用,无腐蚀无污染等优点。酸催化这一类反应大体包括烃类裂解,烷烃重排,烷烃异构化,烯烃水合,烯烃聚合,芳烃烷基化,芳烃酰基化,醇酸酯化,取代反应等,这也体现了酸催化剂是重要工业的基础。以前酸催化剂主要是液体酸,虽然工艺非常成熟,但发展中给人类环境带来了相当大的危害,同时也存在着均相催化本身不可避免且无法克服的缺点,例如易腐蚀设备,难以连续生产,选择性差,产物与催化剂难分离等等一系列问题。本实验室自主研发了SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂,该催化剂具有良好的工业应用价值。本文对该催化剂在有机合成应用进行了探究性研究。
　　本文第一部分,概述了固体酸催化剂研究的发展,主要阐述了固体酸催化剂的种类、制备方式、表征的手段、以及在有机合成中的应用等。
　　第二部分,本实验室根据现有研究的基础上,使用实验室制备固体超强酸催化剂,进行了合成1,4-环己二酮缩季戊四醇,季戊四醇四乙酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯,季戊四甲基丙烯酸酯、蒽醌、喹啉等合成反应进行了研究,对合成条件进行了优化,实验验证了催化剂在相关反应中表现了较好的催化活性。
　　在 SO42-/ TiO2-SnO2型固体超强酸催化1,4-环己二酮双缩季戊四醇缩合反应中,主要对反应温度、反应物浓度比、催化剂的使用量、反应时间等条件进行了优化,产率达到78.5％。
　　在 SO42-/ TiO2-SnO2型固体超强酸催化酯化反应中,着重研究了季戊四醇四乙酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯、季戊四醇四甲基丙烯酸酯;对催化剂的使用量、反应时间、反应温度、物料摩尔比等酯化反应的影响等进行了考察,通过对反应条件的优化,酯化率可达87.4％、82％、86％。
　　在 SO42-/ TiO2-SnO2型固体超强酸催化蒽醌的反应,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间、溶剂用量等条件进行优化,产物的产率达到83.5％。
　　在 SO42-/ TiO2-SnO2型固体超强酸催化喹啉的反应,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间、物料比、溶剂用量等条件进行优化,产物的产率达到72.5％。
　　另外还研究了1,4-环己二酮双缩邻苯二胺缩合反应,主要对反应温度、反应物浓度比、催化剂的使用量、反应时间等条件进行了优化,产率达到82％。

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第一章 文献综述

引言：

1.1 固体酸催化剂的种类

1.2固体超强酸催化剂的制备

1.3固体超强酸催化剂的表征

1.4 固体超强酸催化剂在有机合成中的应用进展

1.5 选题目的与意义

第二章 固体酸催化剂在有机合成中的应用研究

2.1 固体超强酸催化1，4-环己二酮双缩季戊四醇的合成

2.2固体超强酸催化蒽醌的合成

2.3 固体超强酸催化季戊四醇四乙酸酯的合成

2.4 固体超强酸催化季戊四醇四丙烯酸酯的合成

2.5 固体超强酸催化季戊四醇四甲基丙烯酸酯的合成

2.6 固体超强酸催化喹啉的合成

2.7 1，4-环己二酮双缩邻苯二胺的合成与研究

参考文献

在校期间研究成果及发表论文

致谢