砷和锑在层状聚合锰氧化物表面吸附及氧化特性研究

摘要

通过吸附动力学和吸附等温线实验，研究了δ-MnO2对As(V)和 Sb(V)的去除效果，同时对于平衡时间、pH、吸附剂的投加量、腐殖酸和络合剂等影响因素进行了研究。此外，通过氧化动力学实验对δ-MnO2氧化As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的过程进行了研究，并且对锰的氧化形态、δ-MnO2的表征进行了相应的研究分析，从而得出δ-MnO2氧化As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的机理。主要有以下几点结论：
　　（1）吸附实验
　　等温线实验中，δ-MnO2对 As(V)和 Sb(V)的吸附量在720min时要远大于480min，吸附效果更好，而且该吸附过程更加符合Freundlich模型。δ-MnO2对As(V)和Sb(V)的吸附量随pH的增大而降低，而且在中性偏酸性的环境中吸附效果较好，碱性环境中吸附效果较差，在pH为3.0时吸附效果最好。
　　动力学实验中，δ-MnO2对As(V)的去除效果要明显优于Sb(V)，反应达到平衡状态时效果更加明显。δ-MnO2对As(V)和Sb(V)的去除率随着其投加量的增大而增加，当投加量为0.5g/L时去除效果最好。添加腐殖酸对去除效果有一定的抑制作用，胡敏酸的抑制作用程度更加明显，而且反应后期比初期抑制效果更加明显。同样的，添加络合剂对去除效果也有一定的抑制作用，柠檬酸钠的抑制作用比EDTA更加明显。
　　（2）氧化实验
　　随As(III)初始浓度增大其氧化速率逐渐下降，Sb(III)的氧化过程与As(III)的规律大体相似，但是其氧化速率更快。通过XPS、FTIR和拉曼光谱等表征分析，结果表明δ-MnO2与As(Ⅲ)发生氧化反应使表面钝化之后并没有明显的结构变化，而与Sb(Ⅲ)发生氧化反应之后，δ-MnO2表面的颗粒形态和组成元素均有显著性改变。结果表明影响Sb(Ⅲ)氧化速率的关键因素不是表面钝化，此外还发现Mn(Ⅲ)可能和Mn(Ⅳ)同样可以氧化Sb(Ⅲ)，而且反应中有锑酸锰沉淀生成。

目录

声明

第1章 综述

1.1砷的来源及其危害

1.2锑的来源及其危害

1.3锰氧化物的研究进展

1.4研究目的、意义和研究内容

1.5技术路线图

第2章 实验材料与方法

2.1δ-MnO2的合成

2.2 As(Ⅴ)和Sb(Ⅴ)的吸附实验

2.3 As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的氧化实验

2.4数据分析

2.5分析方法

第3章δ-MnO2对As(V)和Sb(V)的吸附研究

3.1δ-MnO2对As(Ⅴ)和Sb(Ⅴ)的等温吸附特征

3.2δ-MnO2对As(V)和Sb(V)的动力学吸附特征

3.3δ-MnO2对As(V)和Sb(V)的吸附反应机理

3.4本章小结

第4章δ-MnO2对As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的氧化研究

4.1δ-MnO2对As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的氧化动力学特征

4.2锰价态分析

4.3δ-MnO2反应前后表征分析

4.4δ-MnO2对As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的氧化机理

4.5本章小结

第5章 结论与展望

5.1结论

5.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的学术论文

致谢