符号说明
1 文献综述
1.1 研究背景
1.1.1 氮氧化物的来源
1.1.2 氮氧化物的危害
1.2 脱除氮氧化物的方法
1.2.1 还原法脱除NO
1.2.2 氧化法脱除NO
1.3 催化氧化的催化剂
1.3.1 活性炭和活性炭纤维催化剂
1.3.2 金属氧化物催化剂
1.3.3 贵金属催化剂
1.3.4 分子筛催化剂
1.4 基于DFT理论研究脱除氮氧化物进展
1.4.1 贵金属催化剂脱硝理论研究进展
1.4.2 金属氧化物催化剂脱硝理论研究进展
1.4.3 分子筛催化剂脱硝理论研究进展
1.5 课题的目的、意义和内容
1.5.1 课题的目的和意义
1.5.2 课题的研究内容
2 理论计算方法
2.1 引言
2.2 巨正则蒙特卡罗法
2.3 分子动力学方法
2.4 密度泛函理论
2.4.1 多电子哈米尔顿量
2.4.2 Hohenber-Kohn定理
2.4.3 Kohn-sham方法
2.4.4 交换关联泛函
2.5 计算软件简介
2.6 本章小结
3 ZSM-5吸附NOx的蒙特卡洛模拟
3.1 吸附NO分子筛骨架的筛选
3.1.1 筛选方法和准则
3.1.2 筛选结果
3.2 ZSM-5吸附NO的蒙特卡洛模拟
3.2.1 ZSM-5分子筛模型
3.2.2 模拟方法和参数
3.2.3 硅铝比对ZSM-5分子筛吸附情况的影响
3.2.4 干气纯组分在ZSM-5分子筛中的吸附
3.2.5 NOx在ZSM-5中的扩散过程模拟
3.2.6 模拟烟气在ZSM-5中的吸附
3.3 过渡金属掺杂ZSM-5
3.3.1 ZSM-5分子筛负载活性物质
3.3.2 改性后ZSM-5吸附性能的变化
3.4 过渡金属负载量对于吸附性能的影响
3.4.1 NiO负载分布位置
3.4.2 NiO负载量对于吸附量的影响
3.5 本章小结
4 NOx在ZSM-5表面吸附机理的密度泛函研究
4.1 模型和计算
4.2 分子前线轨道分布及Fukui指数分析
4.3 NO吸附反应机理研究
4.3.1 NO在全硅ZSM-5表面上的吸附过程
4.3.2 NO在Ni掺杂ZSM-5表面上的吸附过程
4.4 NO2吸附反应机理研究
4.4.1 NO2在全硅ZSM-5表面上的吸附过程
4.4.2 NO2在Ni掺杂ZSM-5表面上的吸附过程
4.5 本章小结
5 NO在ZSM-5上的催化氧化机理研究
5.1 模型和计算方法
5.2 Ni-ZSM-5催化氧化NO的计算研究
5.2.1 Si原子作为NiO负载中心的催化机理研究
5.2.2 Al原子作为NiO负载中心的催化机理研究
5.3 Fe-ZSM-5催化氧化NO的计算研究
5.4 Cu-ZSM-5催化氧化NO的计算研究
5.5 讨论
5.5.1 ZSM-5催化NO氧化的机理
5.5.2 NO在Cu-ZSM-5和Fe-ZSM-5催化过程对比
5.5.3 Cu、Ni双掺杂对于吸附性能影响
5.6 本章小结
结论与展望
结论
展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文目录
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