甲醇重整氢源中选择性氧化脱除CO的研究

摘要

甲醇重整制氢技术是解决质子交换膜燃料电池(PEMFC)移动氢源最可行的途径之一。由于微量CO就容易引起PEMFC的电极PtRu催化剂中毒，因此，脱除甲醇重整氢气中CO对PEMFC的应用十分重要。研究表明，CO选择性氧化反应是脱除甲醇重整气中CO最有效的方法。 本文目的是研制蜂窝陶瓷整体催化剂，选择性氧化脱除甲醇重整气中CO至PtRu催化剂能够承受的浓度范围(＜50ppm)。结果表明，Pt/Al2O3整体催化剂能够有效地选择性氧化脱除CO。同时，助剂的影响研究表明，Co助剂明显地提高了Pt/Al2O3整体催化剂的活性和CO选择性，同时拓宽了催化剂的活性温度区间，并使其向低温移动。 系统地考察了反应温度、氧碳摩尔比、H2O、CO2、体积空速、CO浓度、H2浓度、滞后现象等因素，以及H2氧化反应、CO水蒸汽逆变换反应和甲烷化等副反应对Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO效果的影响，最后得出最优的反应操作条件。 提出了Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO反应机理和动力学模型，实验得出反应动力学方程参数，在此基础上建立数学模型，数值模拟催化剂床层浓度场和温度场分布。同时设计平板反应器，实验研究了催化剂床层浓度场和温度场分布，并与数值模拟结果进行比较。 在实验和理论的基础上，将Pt/Al2O3整体催化剂放大应用于5kW甲醇自热重整氢源系统，选择性氧化脱除CO。产品气中CO浓度满足PEMFC的要求，系统与PEMFC成功联试。

目录

文摘

英文文摘

第一章文献综述

第二章选择性氧化脱除CO整体催化剂的研制

第三章Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO性能研究

第四章Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO反应动力学研究

第五章整体催化剂床层浓度场和温度场数值模拟与实验研究

5.1催化剂床层浓度场和温度场数值模拟

5.2模拟结果

5.3催化剂床层浓度场和温度场实验研究

5.4模拟结果与实验结果的比较

5.5整体催化剂与环境换热量估算[8]

5.6小结

参考文献

第六章Pt/Al2O3整体催化剂的放大应用

第七章总结

进一步工作设想

作者简介及论文发表

致谢