NiVO催化剂的制备及Ce助剂对其丙烷氧化脱氢催化性能的影响

摘要

在丙烷氧化脱氢反应中，同时获得高的丙烷转化率和丙烯选择性是具有挑战性的研究内容之一。在氧化脱氢的反应条件下，容易发生丙烷和丙烯的深度氧化，导致丙烷转化率升高，丙烯选择性的下降。因此，研制性能好的新型氧化脱氢催化剂具有重要的研究意义。
　　 本工作制备表征NiV2O6和以Ce为助剂的Ce/NiV2O6系列催化剂，研究这些催化剂对丙烷氧化脱氢制丙烯的催化性能。主要进行以下研究工作：
　　 首先，用溶胶-凝胶法、溶剂蒸发法和草酸盐法制备NiV2O6催化剂，运用TGA-DTA、XRD、BET、ICP、H2-TPR等一系列的技术其对进行表征，并考察了制备因素(制备方法、焙烧温度)对催化剂催化性能的影响。实验结果表明采用溶胶-凝胶法制备的，在600℃焙烧的催化剂具有良好的丙烷氧化脱氢性能。
　　 其次，以葡萄糖、苹果酸、甘氨酸、柠檬酸为络合剂，用溶胶-凝胶法制得NiV2O6催化剂，用TGA-DTA考察催化剂前驱物的分解过程中热效应变化和失重情况，以XRD、ICP、BET、SEM、TEM、H2-TPR和XPS等方法测定了催化剂的物理化学性质，并研究了其丙烷氧化脱氢制丙烯反应的催化性能，发现以葡萄糖为络合剂时NiV2O6催化剂具有良好的催化性能。
　　 最后，以Ce为助剂用溶胶凝胶法制备XCe/NiV2O6(X=O％、2％、4％、6％、8％、10％)系列催化剂，运用XRD、BET、H2-TPR、XPS等技术，研究助剂Ce对NiV2O6催化剂物化性质、催化剂表面物种及表面性质的影响以及铈的添加量等对该系列催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响。通过添加助剂铈来改善NiV2O6的催化性能，总结其科学规律。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章文献综述

前言

1.1丙烷氧化脱氢之丙烯钒基催化剂概述

1.2助剂对催化剂的改进作用

1.3丙烷氧化脱氢制丙烯反应中活性氧物种

1.4论文的设想和目的

参考文献

2实验部分

2.1原料与试剂

2.2催化剂的制备

2.2.1 NiV2O6催化剂的制备

2.2.2用不同络合剂以溶胶-凝胶法制备NiV2O6催化剂

2.2.3 Ce／NiV2O6催化剂的制备

2.3催化剂的表征

2.3.1氮气物理吸附(BET)

2.3.2 X-射线粉末衍射分析(XRD)

2.3.3扫描电子显微镜分析(SEM)

2.3.4透射电子显微镜分析(TEM)

2.3.5程序升温还原(H2-TPR)

2.3.6 X-射线光电子能谱分析(XPS)

2.3.7电感耦合等离子体发射光谱(ICP)

2.3.8差热-热重分析(TGA-DTA)

2.4催化剂催化性能评价

3不同方法制备NiV2O6催化剂及其丙烷氧化脱氢催化性能

3.1制备方法对催化剂催化性能的影响

3.1.1不同方法制备的NiV2O6催化剂前驱物的热分析结果

3.1.2催化剂的XRD和比表面积

3.1.3催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能

3.1.4催化剂的H2-TPR结果分析

3.2焙烧温度对催化剂催化性能的影响

3.2.1焙烧温度对催化剂物理化学性质的影响

3.2.2焙烧温度对催化剂氧化还原性能的影响

3.2.3焙烧温度对催化剂丙烷氧化脱氢催化性能的影响

3.3小结

参考文献

4溶胶凝胶法制备NiV2O6的丙烷氧化脱氢催化性能

4.1不同络合剂制备催化剂前驱物热分析结果

4.2催化剂的比表面积及的XRD物相分析结果

4.3催化剂的SEM分析

4.4催化剂的TEM分析

4.5催化剂的XPS分析

4.6催化剂的H2-TPR结果分析

4.7催化剂催化性能评价结果的分析

4.8小结

参考文献

5Ce对NiV2O6催化剂催化性能的影响

5.1催化剂的物性表征

5.2催化剂的催化性能评价

5.3催化剂的H2-TPR研究

5.4催化剂的XPS分析

5.5小结

参考文献

6结论

论文发表情况

致谢