VOx/介孔杭锦2#土的光催化氧化苯制苯酚催化性能研究

摘要

苯酚是重要的精细化工中间体，具有很高的经济价值，需求量一直在增长。工业上制备苯酚一般包括多步反应，且伴随有大量副产物丙酮，不符合可持续发展的战略。近年来，在苯直接羟基化合成苯酚的反应体系中光催化合成作为一条比较高效，环境友好型的合成路线引起了研究者们的广泛关注。直接使苯光催化氧化羟基化合成苯酚，只需一步化学反应就可从原料得到最终产品。这是一个涉及直接活化芳环的C-H键将羟基引入苯环而使其功能化的反应，是目前极具挑战性的课题之一，也是当今合成化学的研究热点。
　　首先，本论文利用在内蒙古储量丰富、价格低廉的杭锦2＃土为原料，用盐酸活化处理得到酸化杭锦2#土，进一步以CTAB为改性剂对其进行改性得到有机改性杭锦2#土，再经高温焙烧得到介孔杭锦2#土，并较系统的研究了所得到介孔杭锦2#土的形貌、结构和光谱特性。
　　其次，采用溶剂蒸发法制备VOx/介孔杭锦2#土催化剂(VOx/meso-clay)研究其对苯直接羟基化合成苯酚反应的光催化性能，并以XRD、XPS、N2吸附脱附、SEM(EDXs)、TEM(EDP)等技术表征催化剂发现，VOx物种以多晶形式存在于介孔杭锦2#土表面，V物种的不同价态和载体的特殊结构与催化剂具有较高的催化性能有关。
　　最终实验结果表明，6％VOx/meso-clay催化剂对H2O2氧化苯制苯酚的反应表现出很好的光催化性能，当催化剂用量为0.15g，10mL冰乙酸为溶剂，苯和H2O2的用量分别为0.8mL，3mL时，在室温300W汞灯照射下不断搅拌反应时间6h。实验结果得到苯的转化率为58.2％，苯酚的选择性为98.9％。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 苯羟基化制苯酚的研究现况

1．1．1 苯酚的性质及用途

1．1．2 苯酚的工业生产现状

1．1．3 直接氧化法

1．1．4 氧化还原法

1．1．5 光催化氧化法

1．1．6 电解合成法

1．1．7 模拟生化法

1．1．8 小结

1．2 杭锦2#土的研究现状

1．2．1 脱色剂

1．2．2 吸附剂

1．2．3 催化剂及催化剂载体

1．2．4 透水砖

1．2．5 分子筛

1．2．6 复合粘土絮凝剂

1．3 本论文的研究目的及内容

1．3．1 研究目的

1．3．2 研究内容

参考文献

第二章 实验部分

2．1 原料与试剂

2．2 催化剂的制备

2．2．1 酸改性杭锦2#土的制备

2．2．2 有机改性杭锦2#土的制备

2．2．3 介孔杭锦2#土的制备

2．2．4 VOx/介孔杭锦2#土的制备

2．3 催化剂的表征

2．3．1 X射线粉末衍射(XRD)分析

2．3．2 N2吸附脱附分析(N2 adsorption/desorption)

2．3．3 红外光谱分析(FT-IR)

2．3．4 紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)

2．3．5 扫描电子显微镜分析(SEM-EDXs)

2．3．6 透射电子显微镜分析(TEM-EDP)

2．3．7 XPS分析

2．3．8 XRF分析

2．4 催化剂的性能评价

2．5 产物分析方法的建立和选择

2．5．1 色谱条件

2．5．2 标准溶液的配制

2．5．3 样品前处理

2．5．4 色谱分离与定性

2．5．5 线性范围与检出限

2．5．6 方法的精密度和回收率对比

参考文献

第三章 介孔杭锦2#土的制备及其表征

引言

3．1 介孔杭锦2#土的相关组分及物性表征

3．2 介孔杭锦2#的光谱表征

3．3 N2吸附脱附表征

3．4 小结

参考文献

第四章 VOx/meso-clay催化剂的羟基化苯制苯酚光催化性能

4．1 VOx/meso-clay的相关物性表征

4．2 不同钒负载量对VOx/meso-clay光催化性能的影响

4．3 VOx/meso-clay的UV-Vis(DRS)表征

4．4 VOx/meso-clay的SEM(EDXs)、TEM(EDP)表征

4．5 VOx/meso-clay的XPS表征

4．6 VOx/meso-clay光催化苯制苯酚反应机理的探究

参考文献

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

致谢

硕士研究生期间的主要成果