铌基电催化剂设计合成及其在直接醇类燃料电池中的应用研究

摘要

近些年来，能源危机和环境污染两大问题已经引起了全世界的关注，寻找替代化石燃料的新型燃料迫在眉睫。燃料电池作为一种对环境污染较低的能量转换装置，其发展对解决这类环境问题具有重要的意义。就直接醇类燃料电池的研究发展状况而言，还不能全面大规模的实现商业化，摆在我们面前最大的问题是高效催化剂的开发。目前，已经商业化的催化剂材料多数为铂基材料，但该类型材料又面临着价格不菲，催化剂利用率不高，抗CO中毒能力低下等问题。所以本文从制备合成高效催化剂的角度入手研究，以五氧化二铌作为基底材料，通过稀土离子掺杂、金属纳米粒子负载和多相复合的手段合成了一系列催化剂，以此来提其电催化活性。
　　本文研究内容可以总结为以下几个方面：
　　1.采用煅烧的方法制备了球形Nb2O5，然后进一步通过水热合成的方法掺杂稀土离子，制备了不同浓度的R-Nb2O5(R=La、Eu、Tb、Ce)催化剂。通过XRD、SEM、XPS等测试手段对催化剂的组成及形貌进行了测试。利用循环伏安法对催化剂的电催化活性进一步做了测试，结果对不同小分子醇类（甲醇、乙醇）都有很好电催化氧化效果，表明稀土离子的掺杂对催化剂活性有了很明显的提高。
　　2.对Nb2O5的形貌进行了调控，利用水热法成功制备出了Nb2O5纳米棒，通过回流的方法负载了金属Pd纳米粒子，最后将制得的Pd/Nb2O5与rGO进行了复合，制备了Pd/Nb2O5-rGO催化剂。通过XRD、SEM、TEM、XPS、CV等手段对催化剂的晶相、形貌进行了表征和测试，结果表明Pd纳米粒子的负载和rGO的复合使得Nb2O5的电催化活性有了较大的提升，甲醇催化氧化性能也优于10%的商业Pt/C。
　　3.通过煅烧法制备了氮掺杂碳纳米管包裹的碳化铁物质Fe3C@NCNTs，然后利用草酸铌和Fe3C@NCNTs混合煅烧制备了Nb2O5-Fe3C@NCNTs材料，最后利用NaBH4还原的方法制备了Pd/Nb2O5-Fe3C@NCNTs催化剂。测试结果表明，该催化剂在碱性环境下，对醇类有着较好的电催化活性，并且催化性能很大程度的优于10%的商业Pt/C，对于开发有高的电催化活性的催化剂有重大的研究意义。

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