多壁碳纳米管负载氢氧化铁纳米胶粒修饰电极及其应用研究

摘要

本研究通过功能性的纳米材料滴涂法修饰碳基电极，体现的电化学催化及固相微萃取功能应用于环境污染物的电催化以及检测的研究。将制备的多壁碳纳米管/氢氧化铁纳米胶粒为主要的催化材料，修饰电极后对温室气体CO2以及酚类污染物三氯生和双酚A电催化以及电分析检测的新方法做出深入探讨。并且同时采用MOPAC2012计算软件提供的PM7半经验分子轨道方法来对实验结果进一步验证，均得到了较好的结果。 1.探究了CO2在多壁碳纳米管负载氢氧化铁纳米胶粒修饰碳纤维簇电极上的光电催化行为。循环伏安结果证明：还原电流伴随着修饰的多壁碳纳米管明显提升；并继续随着氢氧化铁纳米胶粒的进一步修饰获得更大的提高，镧掺杂之后则可以提高对CO2的光催化性。理论计算结果证明：以设计的铁—氧—氯分子簇替代氢氧化铁纳米胶粒为理论计算模型，其具有稳定性的分子簇结构，并且掺杂镧后稳定性更强。CO2的电催化性能和光催化性能分别在修饰了氢氧化铁纳米胶粒以及掺杂镧后有了显著提升,与实验结论相统一。此外,CO2在催化作用后，键长、结构、红外光谱都有了较大变化，并且还出现了碳酸的前躯体结构，实现了CO2的初步活化。 2.将制备的氢氧化铁纳米胶粒与碳纳米管复合并修饰在玻碳电极上，对复合催化剂材料及修饰电极进行粒径、红外光谱、XRD进行了表征。循环伏安法结果表明：反应遵循固相微萃取规律，在3.333×10-4～3.333×10-6 mol/L范围内，氧化峰电流与三氯生浓度的对数具有线性关系，其检测限达3.333×10-6 mol/L，且已应用于实际。理论计算结果：设计的三氯生以及复合催化剂模型均具有稳定性，且反应后所形成的三氯生络合物的△G＜0，证明反应具有可行性，可转移电子数与循环伏安氧化峰电流的结果相一致。 3.进一步利用此修饰电极研究了酚类污染物双酚A的电化学行为，且反应同样符合固相微萃取行为。循环伏安结果表明：氧化峰电流与双酚A的浓度的对数的线性范围是1.667×10-4～3.333×10-6 mol/L,其检出限达到1.167×10-6 mol/L。理论计算结果表明：设计的双酚A和复合催化剂模型以及其反应后形成的络合物均呈稳定状态，发生转移的电子数值与氧化峰电流的实验结果相一致。

目录

声明

第一章 引言

1.1 化学修饰电极

1.2 纳米材料修饰电极

1.3 二氧化碳的污染

1.4 酚类化合物的污染

1.5 环境污染物的研究方法

1.6 本论文的选题意义及研究内容

第二章 多壁碳纳米管负载镧掺杂氢氧化铁纳米胶粒修饰碳纤维簇电极对CO2的光电催化还原研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 分子簇模型和计算细节

2.4 实验结果与讨论

2.5 小结

第三章 多壁碳纳米管负载氢氧化铁纳米胶粒修饰玻碳电极固相微萃取及电化学检测三氯生

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 分子簇模型和计算细节

3.4 实验结果与讨论

3.5 小结

第四章 多壁碳纳米管负载氢氧化铁纳米胶粒修饰玻碳电极固相微萃取及电化学检测双酚A

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 分子簇模型和计算细节

4.4 实验结果与讨论

4.5 小结

结论

参考文献

个人简历

致谢