钴氮共掺杂多孔碳材料的制备及电催化产氢性能研究

摘要

由于科学技术的迅猛发展,我们的生活在过去的几十年里发生了翻天覆地的变化，与此同时人类也面临着前所未有的能源问题，比如对于一些不可再生能源的消耗。氢能作为一种清洁无污染，发热量高且在世界范围内分布较广泛的一种能源，正日益受到人们的青睐。目前比较简便的制备氢气的方法是电解水制氢，对于该制备方法，选择一种高效的电极材料是非常重要的，因此制备出一种可以降低析氢反应过电位的电极材料是目前的研究重点。近来，过渡金属掺杂的碳氮材料受到了人们的广泛关注。本篇文章采用不同方法，不同模板合成出了活性高、价格低且稳定性良好的钴氮共掺杂多孔碳材料，并且对其结构和析氢活性作了较为深入的研究。本论文主要包括以下三个部分: 1.通过溶剂挥发诱导自组装法(EISA法)得到Co,N/C材料。通过控制不同的碳化温度来控制所得材料的电催化性能。比较线性扫描曲线(LSV)中电流密度为相同数值时，分别需要的过电位和塔菲尔斜率大小来分析材料的电催化产氢活性。其中MFCo800样品在酸性条件下，电流密度为10 mA cm-2时过电位为-166 mV，塔菲尔斜率为88.1 mV dec-1；在碱性条件下的过电位为-203 mV，塔菲尔斜率是69.8 mV dec-1，以上数据说明MFCo800具有良好的电化学性质。 2.采用一种操作相对简便，产率较高的熔融盐法合成Co,N/C材料。对所得材料进行结构表征和电化学性质测定后，在酸性条件下，电流密度为10 mA cm-2时，CoNPC的过电位为-171 mV，小于CoPC的-340 mV，而且CoNPC的塔菲尔斜率为75.9 mV dec-1也远小于CoPC的204.0 mV dec-1。同理在碱性条件下CoNPC的过电位-202 mV小于CoPC的-367 mV，塔菲尔斜率105.7 mV dec-1小于CoPC的241.5 mV dec-1。 3.以CoCl2?6H2O代替Co(NO3)2?6H2O作为钴源，同时作为熔盐，通过控制CoCl2?6H2O的不同加入量来控制所得材料的电化学性能，得到CoNDC-0.5，CoNDC-1.0和 CoNDC-1.5三种材料。经过酸性条件下电催化析氢反应活性测定，电流密度为10 mA cm-2时，CoNDC-1.5具有最低的过电位和塔菲尔斜率，分别是-168 mV和62.8 mV dec-1。

目录

第一章 引言

1.1 前言

1.2 多孔材料

1.3 介孔材料

1.4 介孔碳材料

1.5 析氢反应

1.6 本文选题意义和研究内容

第二章 EISA法制备钴氮共掺杂多孔碳材料及电催化产氢性能研究

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 小结

第三章 熔融盐法制备钴氮共掺杂多孔碳材料及电催化产氢性能研究

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 小结

第四章 CoCl2为模板制备钴氮共掺杂多孔碳材料及电催化产氢性能研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 小结

结论

参考文献

致谢

作者简历

攻读硕士学位期间论文发表情况