丝光沸石疏水化改性及吸附性能研究

摘要

疏水沸石是一种新型的吸附分离材料,愈来愈引起人们的关注.该文旨在通过硅烷化、脱铝改性丝光沸石,以提高丝光沸石疏水性能,为疏水沸石的开发利用提供一些基本数据和实验依据.该文较系统总结了作为无机主体材料的沸石分子筛的发现、发展及其应用的历史和研究进展:沸石分子筛改性的一些主要方法及各方法的优越性和局限性,重点介绍了硅烷化及脱铝改性的国内外研究进展;分子筛吸附发展概况以及测量吸附量的主要方法.应用X射线衍射,X射线荧光光谱、热谱(DTA、TG)、红外光谱、N<,2>吸附等温线、水、正己烷及NO<,2>静态饱和吸附量测定等综合分析测试手段,研究了改性前后丝光沸石的晶体结构、结晶度、硅铝比、热稳定性和饱和吸附量变化;对沸石硅烷化及脱铝改性的机理做了初步探讨.我们开展了丝光沸石硅烷化及盐酸和草酸脱铝改性的研究.针对沸石表面和孔口存在大量的羟基而表现出亲水性,采用末端带极性基团的三甲基氯硅烷对沸石表面和孔口进行改性,既使羟基被除掉,同时又保证了沸石结构、热稳定性不发生改变.硅烷化改性后丝光沸石对N<,2>和水的饱和吸附量有一定程度下降,尤其是水的吸附量下降明显,但正己烷的吸附量有微量的提升;在红外光谱2900-3000cm<'-1>位置出现明显的甲基吸收谱带,这个吸收峰在丝光沸石原粉中是没有的,证明了硅烷化改性成功.介于丝光沸石原粉相对富含铝而使其表现出亲水的特征,采用不同浓度的盐酸和草酸分别对沸石骨架进行了脱铝改性,研究结果表明,脱铝能使沸石的吸水量下降,但不如硅烷化改性样品下降的明显,正己烷的吸附量有一定程度的提高,这说明脱铝后形成的大量末端硅羟基仍有亲水性,这些Si-OH基和骨架铝一样也是亲水中心,因而单纯酸脱铝疏水效果有限.草酸的脱铝效果好于HCl,提高固液化和延长回流时间对提高硅铝比是非常有效的,但草酸对沸石结晶度的影响较HCl大.另外,我们还对Y型沸石进行了硅烷化改性,应用红外光谱、热谱对其进行了表征,硅烷化改性Y型沸石疏水表现出良好的疏水效果.

目录

文摘

英文文摘

前言

第一章 绪论

1.1沸石分子筛简介

1.1.1沸石分子筛的概念

1.1.2沸石分子筛的发展

1.1.3沸石分子筛的应用及展望

1.2沸石分子筛作为吸附材料简介

1.2.1吸附

1.2.2吸附现象的本质-物理吸附和化学吸附

1.2.3吸附平衡等温线

1.2.4测量吸附量的主要实验方法

1.2.5吸附分析在沸石分子筛表征和鉴定中的应用

1.2.6选择沸石分子筛吸附剂一般应考虑的因素

1.2.7影响沸石分子筛吸附性能的因素

1.3疏水性沸石分子筛简介

1.3.1沸石疏水原理

1.3.2疏水沸石的一般特性

1.3.4疏水沸石的吸水特性

1.3.5疏水沸石的稳定特性

1.3.6疏水沸石的应用

1.4沸石分子筛的改性方法

1.4.1脱铝改性

1.4.2离子交换法

1.4.3使用有机硅烷化合物改性

1.5本论文的选题意义及研究目的

第二章 表征方法及测试手段

2.1氮气吸附

2.2 X-射线粉末衍射

2.3化学组成

2.4热稳定性

2.5红外光谱

2.6水、正己烷和NO2静态饱和吸附量测定

第三章 丝光沸石（MOR）吸附性能研究

3.1丝光沸石的制备

3.2丝光沸石的表征

3.2.1 X-射线衍射分析

3.2.2 X-射线荧光分析

3.2.3热稳定性分析

3.2.4 FT-IR分析

3.2.5N2吸附等温线、水(H2O)、正己烷、NO2的静态饱和吸附量

3.2.6丝光沸石原粉的物化性质

第四章 丝光沸石的疏水化改性

4.1丝光沸石硅烷化改性

4.1.1样品制备

4.1.2 X-射线衍射分析(XRD)

4.1.3 X-射线荧光分析(XRF)

4.1.4热稳定性分析

4.1.5 FT-IR分析

4.1.6 N2吸附等温线，水(H2O)、正己烷和NO2静态饱和吸附量测定

4.1.7硅烷化丝光沸石的物化性质

4.1.8小结

4.2丝光沸石脱铝改性

4.2.1样品制备

4.2.2 X-射线衍射分析(XRD)

4.2.3 X-射线荧光分析(XRF)

4.2.4热稳定性分析

4.2.5 N2吸附等温线，水、正己烷和NO2静态饱和吸附量测定

4.2.6小结

第五章 Y型沸石硅烷化改性研究

5.1 Y型沸石的制备

5.1.1 Y型沸石的硅烷化改性

5.1.2热稳定性分析

5.1.3FT-IR分析

5.1.4水的静态饱和吸附量

5.1.5小结

第六章 结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

研究生期间发表论文

致谢

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