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独创性说明
1绪论
2文献综述
2.1合成甲基异丙基酮及二乙基酮研究进展
2.2甲基异丙基酮和二乙基酮的应用
2.3国内外甲基异丙基酮和二乙基酮的生产、开发、需求情况及前景预测
2.4合成方法
2.4.1甲基异丙基酮的合成方法
2.4.2二乙基酮的合成方法
2.5本方法与传统方法对比
2.6 ZrO2在催化领域中的应用
2.6.1单组分ZrO2在催化反应中的应用
2.6.2 ZrO2混合氧化物和作为载体在催化反应中的应用
2.7 ZrO2的晶体结构和表面性质
2.7.1晶体结构
2.7.2比表面积
2.7.3表面酸碱性
2.7.4表面羟基
2.7.5孔结构
2.8助剂的作用
2.8.1碱金属助剂的作用
2.8.2过渡金属氧化物助剂的作用
2.9论文研究的目的和内容
3实验总述
3.1主要原料及试剂
3.2催化剂的制备
3.2.1 Pd-Na/ZrO2催化剂的制备
3.2.2 Pd-Na/ZrO2-MnOx(x在2-4之间)催化剂的制备
3.2.3 Pd-Na/ZrO2-MnOx-ZnO催化剂的制备
3.3催化剂反应评价及分析方法的建立
3.4实验流程
3.5催化剂物化性能表征
3.5.1 X射线荧光(XRF)
3.5.2比表面积测定(BET)
3.5.3 X光衍射(XRD)
3.5.4吸附NH3的程序升温脱附(NH3-TPD)
3.5.5吸附CO2的程序升温脱附(CO2-TPD)
3.5.6程序升温表面反应(TPSR)
4 ZrO2基催化剂上合成酮反应性能的评价结果
4.1引言
4.2单组分金属氧化物催化剂上催化剂性能的评价结果
4.3催化剂组成对催化剂性能的影响
4.4反应条件对催化剂性能的影响
4.4.1反应温度对催化剂性能的影响
4.4.2反应压力对催化剂性能的影响
4.4.3原料气空速对催化剂性能的影响
4.4.4原料配比对催化剂性能的影响
4.5制备方法对催化剂性能的影响
4.5.1沉淀剂对催化剂性能的影响
4.5.2焙烧温度对催化剂性能的影响
4.5.3钾含量对催化剂性能的影响
4.5.4钠含量对催化剂性能的影响
4.6过渡金属对催化剂性能的影响
4.7 Pd对催化剂性能的影响
4.7.1 Pd前驱物不同对催化剂性能的影响
4.7.2 Pd含量对催化剂性能的影响
4.8 n(Zr):n(Mn):n(Zn)=2.0:0.2:2.0的Pd-Na/ZrO2-MnOx-ZnO催化剂的研究
4.8.1 Pd含量对催化剂性能的影响
4.8.2钠含量对催化剂性能的影响
4.8.3还原温度对催化剂性能的影响
4.8.4反应条件对催化剂性能的影响
4.9小结
5 ZrO2基催化剂活性相的结构及助剂作用本质的研究
5.1引言
5.2 ZrO2的性质与催化性能
5.2.1 ZrO2的组成与比表面积
5.2.2不同Na含量ZrO2-MnOx-ZnO的CO2-TPD研究
5.2.3 0.25%Pd-0.29%Na/ZrO2-MnOx-ZnO的NH3-TPD和CO2-TPD结果
5.3不同组成的ZrO2-MnOx-ZnO的比表面积和XRD谱图
5.3.1不同组成的ZrO2-MnOx-ZnO的比表面积
5.3.2不同组成的ZrO2-MnOx-ZnO的XRD谱图
5.3.3不同焙烧温度下处理的ZrO2-MnOx-ZnO催化剂的XRD谱图
5.4不同铜含量催化剂的物相
5.5碱金属含量不同的催化剂组成
5.6小结
6 ZrO2基催化剂上甲基异丙基酮和二乙基酮形成机理的研究
6.1反应机理研究
6.2吸附甲醇的TPSR结果
6.3小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致 谢
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