染料在铂和活性炭纤维电极上的电化学行为

摘要

该论文采用恒电位和恒电流两种工作模式，首先考察了偶氮染料苋菜红和蒽醌染料活性艳蓝KN-R在活性炭纤维(ACF)电极上的电化学脱色动力学，并讨论了其化学需氧量(COD)和总有机碳(TOC)的去除效果。结果表明，两种染料在ACF电极上因控制电位和电流密度不同而明显地分为电氧化、电还原和吸附脱色三种不同的机制。不仅电氧化可以使染料去除COD与TOC，而且电还原脱色过程中也可以脱除COD与TOC，并且电还原效果优于电氧化效果。 论文考察了偶氮染料媒介橙R分别在ACF和Pt电极上的电还原脱色和电吸附过程。研究表明，对于媒介橙R这种水溶性相对较差的偶氮染料的去除，利用ACF的电吸附作用是很有效的。正、负极化作用都可以实现该染料在ACF上的电增强吸附，而且正极化作用影响更加显著，可以使电吸附容量比ACF开路吸附量提高2.4倍。然而当正极化电位值低于ACF零电荷电位时，极化作用则会抑制染料在ACF上的电吸附。媒介橙R在ACF上的电还原脱色动力学服从准一级动力学方程。媒介橙R在Pt和ACF上的电还原都是初步的，高效液相色谱(HPLC)定性分析表明，还原产物中没有对硝基苯胺和对苯二胺生成。 对媒介橙R而言，其在Pt上的起始还原电位绝对值比在ACF上高大约0.2V，故可能会在一定电位/电流区间内对染料在ACF上的电还原脱色有所影响，但影响不大；媒介橙R在Pt上的起始氧化电位远远高于在ACF上，故Pt基本不会影响ACF上染料的电氧化脱色，也不会对电吸附过程产生影响。故采用Pt丝为ACF供电研究染料在纯粹ACF上的电化学行为是可行的。 该论文得到了三种不同染料在ACF和Pt电极上的起始氧化和/或起始还原电位。染料在ACF上的吸附/电吸附脱色或脱除有机物源于染料本体在ACF上的吸附电吸附；电氧化去除有机物源于染料的矿化和电氧化产物在ACF上的吸附；电还原脱色过程中有机物的脱除主要是电还原产物在ACF上的吸附造成的。对于恒电流电氧化和电还原过程，控制一定电流密度时，均需经历一个电位升高至起始氧化电位和起始还原电位的过程再进入电氧化和电还原阶段。 电位/电流密度极化作用使ACF比表面积有所增加但并不显著。ACF表面活化碳原子数量的增加有利于染料在其上的脱色。电化学正极化使ACF表面羧基、酯基等官能团有所增加，负极化则使羰基、醌基等官能团增加，使ACF表面形成更多的活性中心，促进电化学反应的进行。 ACF恒电位负极化阻抗谱中含有两个时间常数，受到除电位以外另一个变量的控制。ACF作电极的电化学极化过程同时受到动力学和扩散作用的控制。

目录

文摘

英文文摘

1电化学水处理技术研究进展

1.1概述

1.2关于染料废水

1.3电化学方法的机理过程

1.3.1电氧化

1.3.2电还原

1.3.3电吸附

1.4常用电极

1.4.1金属电极

1.4.2金属氧化物电极

1.4.3炭电极

参考文献

2研究目的、意义和研究方法

2.1研究背景和目的

2.2研究内容

2.3研究意义

3ACF上偶氮染料苋菜红的电化学行为

3.1引言

3.2材料和方法

3.2.1实验装置

3.2.2电极材料与药品

3.2.3ACF电极的预处理

3.2.4染料溶液的配制

3.2.5实验方法

3.2.6分析仪器与方法

3.3结果与讨论

3.3.1吸光度-浓度工作曲线

3.3.2极化曲线的测定

3.3.3恒电位模式下苋菜红的电化学脱色

3.3.4恒电流模式下苋菜红的电化学脱色

3.3.5能量分析与电流效率

3.3.6有机物去除分析

3.4小结

参考文献

4ACF上蒽醌染料活性艳蓝KN-R的电化学行为

4.1引言

4.2材料和方法

4.2.1染料溶液的配制

4.2.2实验方法

4.3结果与讨论

4.3.1吸光度-浓度工作曲线

4.3.2线性伏安曲线的测定

4.3.3恒电位模式下活性艳蓝KN-R的电化学脱色

4.3.4恒电流模式下活性艳蓝KN-R的电化学脱色

4.3.5 COD和TOC的去除

4.4小结

参考文献

5ACF上偶氮染料媒介橙R的电吸附和电还原

5.1引言

5.2材料和方法

5.2.1实验装置

5.2.2实验方法

5.3结果与讨论

5.3.1吸光度-浓度工作曲线

5.3.2循环伏安曲线的测定

5.3.3恒电位模式下媒介橙R的电化学脱色

5.3.4恒电流模式下媒介橙R在ACF上的电化学脱色

5.3.5有机物脱除

5.4小结

参考文献

6 Pt上偶氮染料媒介橙R的电吸附和电还原

6.1引言

6.2材料和方法

6.3结果与讨论

6.3.1恒电位模式下媒介橙R在Pt上的电化学脱色

6.3.2恒电流模式下媒介橙R在Pt上的电化学脱色

6.3.3有机物增长分析

6.3.4 Pt与ACF上媒介橙R电化学过程比较

6.4小结

参考文献

7ACF电极性能的表征与分析

7.1引言

7.2分析仪器与方法

7.3结果与讨论

7.3.1比表面积和孔径分布分析（BET）

7.3.2 X射线光电子能谱（XPS）

7.3.3电化学阻抗谱（EIS）

7.4小结

参考文献

8结论、创新点与建议

8.1结论

8.2创新点

8.3建议

附表1

附表2

附表3

致谢

附录1 攻读博士期间(待)发表的论文情况

附录2 个人简历

附录3 声明

附录4 大连理工大学学位论文版权使用授权书