负载型催化剂上α-呋喃甲酸加氢反应研究

摘要

本文采用负载型催化剂,在连续操作的固定床微反应器上,系统地研究了α-呋喃甲酸加氢制备α-四氢呋喃甲酸的反应.考察了贵金属种类、担载量、载体种类、焙烧温度、加氢反应条件等因素对负载型催化剂上α-呋喃甲酸加氢反应性能的影响.Rh和Pd具有良好的活性和选择性,1wt﹪的金属钯担载量最佳;高温焙烧的氧化铝为载体的催化剂性能明显优于活性炭和硅胶载体,对筛选出的1wt﹪Pd/Al<,2>O<,3>催化剂的加氢反应条件进行了优化,在T=120℃,P=1.0MPa,Liquid feed rate=5ml/h,H<,2>/furoic acid=50(mol/mol)时,转化率和选择性分别达到97.87﹪和100﹪.该催化剂性能稳定,实验结果优于文献报导.研究了锰、铁、钴、镍、铜、锌等非贵金属助剂的加入对催化剂性能的影响,考察了不同助剂下的最佳钯含量及反应条件.

目录

文摘

英文文摘

独创性声明

前 言

1文献综述

1.1引言

1.2α-四氢呋喃甲酸的应用

1.2.1制备唑嗪类治疗高血压药

1.2.2制备治疗前列腺癌药物

1.2.3制备头孢类抗生素中间体

1.3芳香类化合物催化加氢研究进展

1.3.1苯甲酸加氢

1.3.2 α-呋喃甲酸加氢

1.3.3 α-呋喃甲醇加氢

1.4钯催化剂催化加氢研究与应用

1.4.1金属钯单质的性质

1.4.2钯催化剂的应用

1.5催化剂的制备方法

1.5.1化学浸渍法

1.5.2金属蒸气法

1.5.3生物化学法

1.5.4溶胶凝胶法

1.5.5离子交换法

1.6选题背景及研究内容

2试验总述

2.1实验主要原料及试剂

2.2催化剂的制备

2.2.1载体的预处理

2.2.2组分浸渍

2.2.3催化剂的焙烧

2.2.4催化剂的还原

2.2.5催化剂的金属组元含量计算方法

2.3 α-呋喃甲酸加氢反应流程及分析方法的建立

2.4催化剂表征

2.4.1比表面积测定

2.4.2程序升温还原(TPR)

2.4.3 H2的程序升温脱附(H2-TPD)

3 α-呋喃甲酸催化加氢反应机理的简要探讨

4 α-呋喃甲酸催化加氢反应研究

4.1 Pd-Ru/Al2O3催化剂上α-呋喃甲酸催化加氢反应

4.1.1反应温度的影响

4.1.2反应压力的影响

4.1.3液体流速的影响

4.1.4氢酸比的影响

4.2不同贵金属催化剂的催化性能

4.3最佳钯含量的确定

4.4不同载体对钯催化剂催化性能的影响

4.4.1 1wt％Pd/C催化剂的催化性能

4.4.2 1wt％Pd/SiO2催化剂的催化性能

4.5 Al2O3的焙烧温度对Pd/Al2O3催化剂性能的影响

4.6 1％Pd/Al2O3催化剂上α-呋喃甲酸催化加氢反应性能的评价结果

4.6.1压力的影响

4.6.2温度的影响

4.6.3氢酸比对反应的影响

4.6.4液体流速的影响

4.7小结

5助剂对Pd/Al2O3催化剂催化α-呋喃甲酸加氢反应性能的影响

5.1非贵金属助剂对Pd/Al2O3催化剂性能的影响

5.2铁助剂对α-呋喃甲酸催化加氢反应的影响

5.2.1铁含量的影响

5.2.2钯含量的影响

5.2.3反应温度的影响

5.2.4反应压力的影响

5.2.5氢酸比对反应的影响

5.2.6液体流速的影响

5.2.7催化剂的稳定性实验

5.3钴助剂对α-呋喃甲酸催化加氢反应的影响

5.4镍助剂对α-呋喃甲酸催化加氢反应的影响

5.4.1镍含量的的影响

5.4.2钯含量的的影响

5.4.3反应温度的影响

5.4.4反应压力的影响

5.4.5氢酸比的影响

5.4.6液体流速的影响

5.5水溶剂中Pd-Ni/Al2O3催化剂上α-呋喃甲酸的加氢反应

5.5.1反应压力的影响

5.5.2反应温度的影响

5.5.3氢酸比的影响

5.5.4液体流速的影响

5.5.5 Pd-Ni/Al2O3催化剂的稳定性

5.5.6Pd-Ni/Al2O3与Pd/Al2O3催化剂的性能比较

5.5.7催化剂的TPR结果

5.5.8催化剂的H2-TPD结果

5.6小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢

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