磁性复合材料Y-Fe2O3@TS-1光催化降解水中酚类化合物

摘要

本论文制备出一种非均相光催化剂，该催化剂不仅能有效地利用紫外光，促进HO·的生成速率，而且能被循环再利用，避免环境的二次污染。酚类有机污染物具有毒性大、生物积累性、难生化降解等特点，对人体健康和生态环境构成严重的威胁。将该催化剂应用于酚类有机物模拟废水的处理中，取得良好的降解效果。论文研究的主要内容如下:
　　1.在TS-1合成体系中引入磁核(Fe3O4)，采用干胶法制备出磁性复合材料γ-Fe2O3@TS-1，利用XRD、UV-Vis等对催化剂进行表征。
　　2.将上述磁性材料应用于4-氯酚(4-CP)模拟废水的光催化降解中，通过体系化学需氧量(COD)的变化，考察了H2O2投加量、初始pH、催化剂用量、反应温度、初始4-CP浓度、光照条件等因素对4-CPp降解效果的影响，确定了最佳反应条件。反应90min后，COD去除率已达到100％，表明该催化剂具有高效的催化活性。催化剂经磁回收多次循环使用后，仍具有良好的催化活性，解决了纳米TS-1及其复合材料分离回收难的问题。
　　3.以350ppm的4-CP为目标降解物，分别研究了不同磁核加入量的催化剂、不同反应体系对4-CP降解效果的影响。结果表明，适量磁核加入量的催化剂有利于4-CP的降解，磁性复合材料中的TS-1与磁核对4-CP的降解存在协同作用。
　　4.在最佳反应条件下降解4-CP模拟废水，反应基本符合一级动力学规律。探讨了UV/类Fenton体系4-CP的降解机理，对降解产生的中间物质进行检测分析，推测降解过程可分为:吸附、脱氯、羟基化和开环，完全矿化的最终产物是CO2、 H2O以及氯离子。

目录

声明

摘要

引言

1 文献综述

1．1 含酚废水的来源及危害

1．1．1 含酚废水的来源

1．1．2 含酚废水的危害

1．2 含酚废水处理技术研究进展

1．2．1 生化处理法

1．2．2 物化处理法

1．2．3 化学处理法

1．3 光催化氧化

1．3．1 光催化反应

1．3．2 羟基自由基(HO·)性质

1．4 Photo-Fenton光催化技术

1．4．1 Photo-Fenton反应机理研究

1．4．2 类Fenton体系

1．4．3 Photo-Fenton的影响因素

1．4．4 Photo-Fenton的应用

1．4．5 非均相Photo-Fenton体系

1．5 纳米材料概况

1．5．1 磁性纳米材料

1．5．2 Fe2O3磁性纳米粒子

1．5．3 钛硅沸石分子筛TS-1

1．6 研究的目的及内容

1．6．1 研究的目的

1．6．2 研究的内容

2 实验部分

2．1 实验药品与仪器

2．1．1 实验药品

2．1．2 实验仪器

2．2 材料的制备

2．2．1 Fe2O3的制备

2．2．2 TS-1的制备

2．2．3 磁性复合材料γ-Fe2O3@TS-1的制备

2．3 γ-Fe2O3@TS-1光催化降解4-氯酚的研究

2．3．1 实验装置

2．3．2 实验方法

2．3．3 分析方法

3 UV／类Fenton体系催化降解水中4-CP

3．1 磁性复合材料γ-Fe2O3@TS-1的表征

3．2 光催化降解水中4-CP影响因素

3．2．1 双氧水浓度

3．2．2 初始pH值

3．2．3 催化剂用量

3．2．4 不同温度

3．2．5 4-CP初始浓度

3．2．6 不同光强度

3．3 催化剂的回收率及循环使用活性

3．4 不同磁核加入量对水中4-CP降解的影响

3．4 不同体系催化降解4-CP效果

3．5 与TiO2(P25)催化性能对比

3．6 小结

4 UV／类Fenton对水中4-CP降解反应的动力学及机理研究

4．1 光催化降解4-CP反应动力学研究

4．1．1 化学反应动力学概述

4．1．2 光催化降解4-CP的动力学分析

4．2 4-CP降解中间产物分析及机理研究

4．2．1 4-CP降解过程中颜色的变化

4．2．2 4-CP溶液的Uv-vis分析

4．2．3 4-CP溶液的氯离子及COD分析

4．2．4 4-CP降解途径分析

4．3 小结

5 取代基性质对含酚废水降解的影响

5．1 三种有机酚(对位基)降解效果对比

5．2 邻、间、对苯二酚降解效果对比

5．3 小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢