电增强碳纳米管/活性炭纤维吸附PFOA、PFOS的研究

摘要

碳纳米管(CNTs)和活性炭纤维(ACFs)是新型的碳纳米材料，具有大的比表面积，高导电率和化学稳定性好等特点，这些特点使其在电吸附领域很有潜力。以碳纳米管和活性炭纤维作为电极，采用电吸附技术去除水中全氟化物(PFCs)的研究报道较少，尤其是连续流模式下的实验研究还没有展开。本研究中，制作电吸附装置，以MWNTs和ACFs纤维作为吸附剂电极，以全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)两种典型的PFCs为吸附质，考察优化连续流模式下电增强吸附PFOA和PFOS的性能。预期为日后以碳纳米材料做电极的电吸附技术在水处理方面的扩大化应用，提供实验依据和装置设计参考。围绕以上目标，开展以下几方面的工作。
　　(1)采用电泳法制备多壁碳纳米管(MWNTs)电极，控制电压160V时，能在Ti片两面都沉积上致密均匀的MWNTs。该电极吸附电位窗口达到±1.5V。负载MWNTs膜，Ti片的电子传输阻力由9.0Ω降为1.9Ω。
　　(2)设计制作以MWNTs为电极的电吸附装置。在连续流模式下，考察外加电压、进水浓度、水力停留时间、电极间距、电解质浓度等条件对电增强MWNTs吸附PFOA、PFOS的影响，优化实验条件。结果表明，在外加1V电压时，对PFOA和PFOS的最高去除效率可以达到90％，吸附总量分别为开路电压吸附时的4.9倍(PFOA)和4.2倍(PFOS)。本研究的优化操作条件为:外加电压1V，进水浓度50μg/L，水力停留时间30min，电极间距6mm，电解质浓度1mmol/L。由以上条件得到的最高去除率分别为～89％(PFOA)和～90％(PFOS)，被吸附总量分别为～134μg(PFOA)和～157μg(PFOS)。相比于其他操作条件相同的开路吸附结果:～26μg(PFOA)和～36μg(PFOS)，加电明显增强了吸附剂吸附的性能。此外，多壁碳纳米管电极通过重复实验展现了良好的可重用性。
　　(3)对ACFs进行预处理，ACFs电极的零电荷点为6.4，在-1.5～1.5V电压范围内同样具有稳定的电化学性质。设计改装以ACFs为电极的电增强吸附装置，在连续流模式下考察外加电压、pH等条件对电增强ACFs吸附PFOA、PFOS的影响。结果表明，外加1V电压时，PFOA和PFOS的被吸附总量分别为开路电压情况下的2.2倍和2.7倍，溶液的pH值对电增强吸附PFOA有一定影响。
　　本论文采用电增强MWNTs和ACFs吸附技术，在连续流模式下实现PFOA和PFOS的有效去除，促进了以碳纳米材料为吸附剂的电吸附技术在难降解污水处理领域的发展，为电吸附装置的设计提供了参考。

目录

声明

摘要

引言

1 碳纳米管吸附／活性炭纤维吸附／电吸附污染物研究进展

1．1 碳纳米管概论

1．1．1 碳纳米管的结构

1．1．2 碳纳米管的制备

1．1．3 碳纳米管的理化性质

1．1．4 碳纳米管在吸附水中污染物方面的研究

1．1．5 碳纳米管在电化学污染控制领域的应用

1．2 活性炭纤维概论

1．2．1 活性炭纤维的结构和基本性质

1．2．2 活性炭纤维的制备

1．2．3 活性炭纤维在吸附水中污染物方面的研究

1．2．4 活性炭纤维在电化学污染控制领域的应用

1．3 电吸附技术研究进展

1．3．1 电吸附原理

1．3．2 电吸附的电极材料

1．4 选题依据、目的、意义和研究内容

1．4．1 选题依据

1．4．2 选题目的和意义

1．4．3 研究内容

2 电增强MWNTs／Ti电极吸附PFOA和PFOS的研究

2．1 材料与方法

2．2 多壁碳纳米管电极的制备和表征

2．2．1 多壁碳纳米管的纯化

2．2．2 多壁碳纳米管的表征

2．2．3 MWNTs／Ti电极的制备

2．2．4 MWNTs／Ti电极的表征

2．3 PFOA、PFOS的分析方法和电化学稳定性

2．3．1 PFOA、PFOS的分析方法

2．3．2 PFOA、PFOS的电化学稳定性

2．4 连续流模式下电增强多壁碳纳米管吸附实验

2．5 结果与讨论

2 ．5．1 多壁碳纳米管的表征

2．5．2 MWNTs／Ti电极的特征分析

2．5．3 PFOA、PFOS的结构特征

2．5．4 PFOA、PFOS的电化学稳定性

2．5．5 电压对吸附的影响

2．5．6 进水浓度对吸附的影响

2．5．7 水力停留时间对吸附的影响

2．5．8 电极间距对吸附的影响

2．5．9 电解质浓度对吸附的影响

2．5．10 多壁碳纳米管的重复利用性

2．6 小结

3 电增强活性碳纤维吸附PFOA和PFOS的研究

3．1 材料与方法

3．2 活性炭纤维的预处理和表征

3．2．1 活性炭纤维的预处理

3．2．2 活性炭纤维的表征

3．3 连续流模式电增强活性炭纤维吸附实验

3．4 结果与讨论

3．4．1 活性炭纤维的特征分析

3．4．2 电压对吸附的影响

3．4．3 pH对吸附的影响

3．5 小结

结论

4．1 结论

4．2 建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢