Fe/CHI-MWCNTs修饰石墨阴极电-Fenton氧化4-硝基酚

摘要

近年来，在难降解有机废水领域，电-Fenton技术作为一种环境友好型技术已成为研究热点。在酸性介质中，电-Fenton法可通过电化学法使O2在阴极被在线还原为H2O2，并与溶液中的Fe2+反应生成·OH，羟基自由基将有机污染物氧化降解为无机或有机小分子。与传统Fenton法相比，电-Fenton技术的优点有:(1)避免了H2O2在运输与储存过程中存在的风险，并节约了成本;(2)能够控制H2O2和Fe2+在体系中以一定的速率持续产生，且产生的铁污泥量少;(3)有机污染物通过羟基自由基氧化、阳极氧化和电吸附等联合作用，提高反应的降解效率。电-Fenton技术虽然有诸多优点，但由于电极的电流效率低制约了其被大规模推广应用。因此，开发高效稳定的阴极材料具有重要意义。
　　综述了常用的阴极材料主要有石墨电极、活性炭纤维电极、网状多孔碳电极和气体扩散电极等。碳纳米管具有较大的比表面积、良好的导电性、极高的强度和硬度，是电极材料的理想选择，但由于碳纳米管在水中的分散性较差，在制备碳纳米管复合材料时需对其进行修饰。本文采用生物相容性好的天然高分子壳聚糖(CHI)对多壁碳纳米管(MWCNTs)表面进行修饰，使CHI-MWCNTs能均匀的分散在溶液中;通过浸渍法将Fe2+固定于CHI-MWCNTs上;将制得的Fe/CHI-MWCNTs粉末与石墨粉、聚四氟乙烯以质量比为2∶8∶5混合制备气体扩散电极;将Fe/CHI-MWCNTs修饰石墨阴极作为电-Fenton体系中的阴极，钛基PbO2电极为阳极，以4-硝基酚为模型污染物，实验了浸渍FeSO4溶液的浓度、反应初始pH值、电流密度对电-Fenton法降解4-硝基酚的影响，同时考察了电极的稳定性。
　　实验结果表明，用10.0g/L的FeSO4溶液浸渍制得的Fe/CHI-MWCNTs修饰石墨电极，在4-硝基酚初始浓度为100mg/L、初始pH值为3.0、电流密度为3.0mA/cm2、电解质Na2SO4溶液浓度为0.05mol/L、空气曝气量为0.1m3/h的条件下，60min时4-硝基酚的去除率达89.98％;在该体系下，90min时阴极产生的H2O2可达148μmol/L，Fe3+浓度为1.52mg/L;电极可重复使用，连续使用810min后电极的催化活性才逐渐降低。