纳秒脉冲空气均匀介质阻挡放电发射光谱诊断

摘要

高压纳秒脉冲因具有陡峭的上升沿和较短的脉冲持续时间，能有效地抑制放电由均匀放电向火花或者电弧放电转变，可驱动空气、氮气及混合气体介质阻挡放电产生大面积弥散放电等离子体，在生物医学、航空航天、材料改性、能源化工和环境治理等领域具有重要的应用价值。本论文研究了多线-板式、板-板式和线-筒式三种电极结构下纳秒脉冲空气弥散/均匀放电等离子体的发射光谱特性，对放电等离子体中活性物种和振动温度、转动温度、电子激发温度等重要参数进行了诊断研究。作为代表性应用，本论文还利用单极性纳秒脉冲、双极性纳秒脉冲和正弦交流电源驱动空气介质阻挡放电对气态甲醛开展了脱除研究，并对上述三种电源驱动线-筒式电极结构产生空气介质阻挡放电等离子体处理气态甲醛时的脱除效率、功率消耗等进行了对比研究。主要研究内容如下:
　　1.在空气和氮气中实现了多线-板式电极结构纳秒脉冲弥散介质阻挡放电等离子体，研究了在不同脉冲峰值电压、脉冲重复频率、放电间隙距离下放电的发光图像、发射光谱，以及等离子体转动温度、振动温度和电子激发温度等特性。研究结果表明，空气和氮气中放电均呈现弥散放电状态，发射光谱主要是N2(C3Πu→B3Πg)。但是，空气放电中N2(C3Πu→B3Πg)的发射光谱强度仅为氮气中的1/5左右，在空气中NO(A2∑→X2Π)和OH(A2∑→X2Π)发射光谱强度较弱，空气放电等离子体的转动温度、振动温度和电子激发温度分别约为320±5K、2175±50K、2145±50K，氮气的分别约为400±5K、1860±50K、1690±50K。随着脉冲峰值电压增加和放电间隙减小，空气和氮气放电等离子体中NO(A2∑→X2Π)、OH(A2∑→X2Π，0-0)、N2(C3Πu→B3Πg)和N2+(B2∑u+→X2∑g+，0-0，391.4nm)的发射光谱强度和转动温度呈明显上升趋势，振动温度和电子激发温度呈下降趋势但不明显。而脉冲重复频率增加对空气和氮气中放电等离子体的发射光谱强度和上述三种温度影响不大。此外，还研究了氧气和氩气的浓度对氮气纳秒脉冲弥散介质阻挡放电等离子体中NO(A2∑→X2Π)、OH(A2∑→X2Π，0-0)、N2(C3Πu→B3Πg)和N2+(B2∑u+→X2∑g+，0-0，391.4nm)发射光谱强度和等离子体温度特性的影响。结果表明，添加氧气浓度从0％-5％的过程中，等离子体的发射光谱强度急剧下降，随着氧气浓度的进一步增加，等离子体发射强度呈缓慢下降趋势，同时随着氧气浓度的增加，等离子体转动温度不断降低，振动温度和电子激发温度却不断升高;而随着氩气浓度的增加，等离子体的发射光谱强度增大而转动温度明显上升趋势，振动温度和电子激发温度变化趋势不明显。
　　2.实验研究了介质板板材料（陶瓷，石英，环氧树脂，聚四氟）对大气压板-板式电极纳秒脉冲空气介质阻挡放电等离子体均匀性的影响，通过放电发光图像、电压电流波形和氮分子离子第一负带N2+(B2∑u+→X2∑g+，0-0，391.4nm)发射光谱考察了放电的均匀性和放电发生的击穿情况。当使用1mm的陶瓷板时，在30kV脉冲峰值电压、150Hz脉冲重复频率和3mm放电间隙下呈现均匀放电状态，N2+(B2∑u+→X2∑g+，0-0，391.4nm)发射光谱强度较弱，转动温度和振动温度分别是350±5K和3045K，此时是处于一种均匀放电的非平衡态等离子体形态。在选定的四种介质板材料中，当使用相对介电常数较大的陶瓷介质材料时，发生放电的击穿电压降低，放电的气体间隙增大;当增大陶瓷介质板厚度时，等离子体发射光谱强度降低，放电击穿电压增大，等离子体的均匀较差。利用发射光谱强度N2+/N2比值计算出约化电场E/N，并研究了放电均匀性与N2+/N2的比值关系，研究发现，随着放电峰值电压增大、放电间隙距离或者介质板板厚度减小，N2+/N2比值降低，约化电场E/N减小，等离子体均匀性较好。
　　3.对比研究了大气压空气中线-筒电极结构纳秒脉冲和正弦交流介质阻挡放电等离子体的发光图像、电压电流波形、功率消耗、发射光谱以及气体温度等特性。研究发现:正弦交流空气介质阻挡放电等离子体呈现明显的丝状放电模式，而纳秒脉冲空气介质阻挡放电等离子体则具有很好的均匀性。在相同放电周期下，纳秒脉冲空气介质阻挡放电等离子体中N2(C3Πu→B3Πg)和N2(B3Πg→A3∑u+)的发射光谱强度是正弦交流空气介质阻挡放电的6～10倍，而OH(A2∑→X2Π，0-0)、N2+(B2∑u+→X2∑g+，0-0，391.4nm)和O(3p-3s)约为正弦交流介质阻挡放电等离子体的2.5倍，而纳秒脉冲放电的功率消耗仅为正弦交流介质阻挡放电等离子体的1/13。纳秒脉冲放电的气体温度约为305±5K，非常接近室温，且随放电持续时间的增加基本保持不变。而正弦交流介质阻挡放电等离子体的气体温度高出纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体200K左右，且随放电持续时间的增加而不断升高。采用双极性、单极性纳秒脉冲和正弦交流空气介质阻挡放电等离子体对初始浓度为154ppm的气态甲醛脱除效率分别为67％，63.8％和73.8％，而功率消耗分别为0.325W，0.3W和8.9W。当放电区域填充Al2O3小球时，三种情况下甲醛的脱除效率均提高10～20％。虽然气体在反应器内的停留时间变短，但是Al2O3小球的填充使放电电流增大，放电强度增强，活性粒子浓度增大。当TiO2和CeO2纳米颗粒分别附着在Al2O3小球表面时，甲醛的脱除效率可以达到95％。

目录

声明

摘要

图目录

表目录

主要符号表

1 绪论

1．1 纳秒脉冲放电研究背景与意义

1．2 国内外纳秒脉冲放电研究进展

1．2．1 纳秒脉冲放电机理研究

1．2．2 纳秒脉冲放电特性研究

1．2．3 纳秒脉冲放电应用研究

1．2．4 纳秒脉冲放电研究存在的问题和难点

1．3 低温等离子脱除甲醛研究

1．3．1 常见的甲醛脱除技术

1．3．2 低温等离子体脱除甲醛研究现状和意义

1．4 本论文选题和主要研究思路

2 实验装置与方法

2．1 实验装置

2．1．1 实验仪器型号与参数

2．1．2 纳秒脉冲空气介质阻挡放电实验装置

2．1．3 低温等离子体脱除气态甲醛实验装置

2．1．4 低浓度气态甲醛测定方法

2．2 等离子体温度拟合方法

2．2．1 振动温度拟合方法

2．2．2 转动温度拟合方法

2．2．3 电子激发温度拟合方法

3 多线-板纳秒脉冲氮气和空气弥散介质阻挡放电特性研究

3．1 引言

3．2 纳秒脉冲氮气和空气弥散介质阻挡放电光谱特性

3．2．1 发光图像

3．2．2 发射光谱

3．2．3 等离子体温度

3．3 添加杂质气体对纳秒脉冲氮气弥散介质阻挡放电特性影响

3．3．1 添加氧气含量

3．3．2 添加氩气含量

3．4 放电参数对纳秒脉冲氮气和空气弥散介质阻挡放电特性影响

3．4．1 脉冲峰值电压

3．4．2 脉冲重复频率

3．4．3 电极间隙距离

3．5 本章小结

4 板-板电极纳秒脉冲空气介质阻挡放电均匀性研究

4．1 引言

4．2 板-板纳秒脉冲空气均匀介质阻挡放电特性

4．2．1 发光图像

4．2．2 电学特性

4．2．3 发射光谱

4．2．4 气体温度

4．3 介质对板-板纳秒脉冲空气介质阻挡放电特性的影响

4．3．1 介质材料

4．3．2 介质厚度

4．4 放电均匀性与N2+／N2比值关系研究

4．4．1 N2+／N2比值估算E／N

4．4．2 约化场强与放电均匀性的关系

4．4．3 放电均匀性与N2+／N2比值关系研究

4．5 本章小结

5 线-筒电极纳秒脉冲空气介质阻挡放电特性及脱除气态甲醛的实验研究

5．1 引言

5．2 线-筒电极纳秒脉冲和正弦交流空气介质阻挡放电特性研究

5．2．1 发光图像

5．2．2 电学特性

5．2．3 光谱特性

5．2．4 等离子体气体温度

5．3 三种电源驱动空气介质阻挡放电脱除气态甲醛研究

5．3．1 三种电源驱动空气介质阻挡放电特性研究

5．3．2 三种电源驱动空气介质阻挡脱除甲醛

5．4 等离子体协同催化剂脱除气态甲醛研究

5．4．1 填充Al2O3小球时空气介质阻挡放电特性

5．4．2 填充Al2O3小球时空气介质阻挡放电脱除甲醛

5．4．3 催化剂颗粒附着Al2O3小球表面空气介质阻挡放电脱除甲醛

5．5 本章小结

6 结论与展望

6．1 结论

6．2 创新点

6．3 展望

参考文献

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

作者简介