可见光响应的g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜的制备及其水处理性能研究

摘要

膜分离技术由于其处理效果好，运行操作简单，无需添加化学试剂而广泛的应用于污水处理领域中。但是，传统的膜分离技术存在着污染物不能彻底分解易造成二次污染，污染物堵塞膜孔导致膜污染等问题。光催化技术与膜分离技术相结合是一种缓解膜污染，彻底降解污染物的有效方法。然而，光生电子-空穴对的快速复合及较低的光能利用率制约着光催化膜耦合技术在水处理领域中的进一步应用。
　　本研究制备出g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜。以Al2O3无机陶瓷膜为基底，通过真空抽滤的方法负载一层碳纳米管(CNTs)作为导电层，通过浸渍提拉的方法在CNTs周围包裹一层可响应可见光的g-C3N4光催化剂作为光催化功能层。
　　本试验分别考察 g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜对苯酚、天然有机物、大肠杆菌及实际地表水的处理效果。结果表明，g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜在光电催化膜过程中表现出较强的污染物去除效果。在外加电压为1.0 V时，光电催化膜过程下的苯酚去除率是单独的光催化膜过程下和单独的膜分离过程的2.7倍和10.1倍。在对腐殖酸存在条件下的天然有机物去除中，光电催化膜过程表现出较好的抗膜污染性能及有机物去除效果。光电催化膜过程中，运行60 min后膜通量的稳定值是单独的光催化膜过程和单独的膜分离过程的1.4倍和2.5倍。在对大肠杆菌的去除及抗膜污染方面，光电催化膜过程也表现出一定的优势。光电催化膜过程中，浓度为107 cfu/mL的大肠杆菌在运行10 min后几乎全被去除。此外，光电催化膜过程在处理实际地表水方面也表现出很好的污染物处理效果和抗膜污染性能。与其他三种运行模式相比，光电催化膜过程对地表水中的 TOC、UV254、浊度和大肠杆菌都表现出较高的去除效果。浊度和大肠杆菌在光电催化膜过程中几乎被全部去除，TOC和UV254的去除率分别达到了70%和85%。
　　为了更好的理解在外加电压辅助的条件下 g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜在光电催化膜过程中表现出的高的水处理性能，本实验对整个反应过程进行了机理分析。在可见光的照射下，g-C3N4光催化层产生光生电子-空穴对。当将正电压加在CNTs导电层后，光催化层产生的光生电子会通过外部电路流向CNTs层并不断地流向阴极钛网。这个过程可有效的分离光生电子空穴对，抑制光生电子空穴对的复合。与此同时，空穴会保留在光催化层表面将污染物直接氧化分解为 CO2和 H2O或与水反应生成强氧化性活性基团如羟基自由基(?OH)，进而对污染物进行矿化。由于光生电子-空穴对的有效分离，g-C3N4/CNTs/Al2O3膜在光电催化膜过程中可充分利光生空穴来对污染物进行降解，缓解了膜污染问题的同时提高了水处理性能。

目录

声明

引言

1 国内外相关领域的研究进展

1.1 膜分离技术简介

1.2 光催化氧化技术

1.3 膜分离与光催化耦合联用技术

1.4 电辅助的光催化膜耦合技术

1.5 选题依据、目的、意义和研究内容

2 g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜的制备和表征

2.1 实验材料和方法

2.2 g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜的分析与表征

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

3 g-C3N4/CNTs/Al2O3光电分离膜的水处理性能研究

3.1 实验材料与方法

3.2 小分子有机污染物的去除

3.3 天然有机物的去除及膜的抗有机污染性能研究

3.4 大肠杆菌的去除及膜的抗有机污染性能研究

3.5 对地表水的处理性能研究

3.6 机理讨论

3.7 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢