锰基催化剂用于低温SCR脱硝技术的研究

摘要

由于我国工业化迅速发展，化石燃料过度消耗，排入大气的氮氧化物（NOx）总量远远超过大气环境的自我净化能力范围。NOx过多排放能够引发光化学污染、酸雨、臭氧层破坏等环境问题以及损坏人类的身体健康。这亟需能够有效降低NOx排放量的脱硝技术来应对产生的一系列危害。对于工业固定污染源，目前应用最为广泛最为成熟的是选择性催化还原技术（SCR），该技术的核心是催化剂。针对该领域传统的商业化催化剂V2O5-WO3/TiO2存在低温催化效率低、有生物毒性等问题，许多研究者发现锰基催化剂具备较好的低温SCR催化活性。锰基催化剂低温活性优良，具有环境友好性，锰元素的氧化态多样性强，可利用其他过渡金属或材料进行修饰改性，应用潜力较大。本论文选取锰基催化剂作为研究对象，研究不同孔道结构的MnO2和不同形貌结构的NiMn2O4对SCR脱硝性能的影响，并通过表征测试考察催化剂材料的物理化学性质。本课题的研究成果如下： （1）基于调控催化剂材料的孔道结构，采用硬模板法合成了2D、3D有序介孔MnO2催化剂材料。以不同结构的SiO2材料（KIT-6、SBA-15和MCM-41）作为硬模板成功制备出不同的孔道结构的MnO2。3D有序介孔MnO2-KIT-6具有较大的比表面积，强酸性位多，脱硝活性最好，温度窗口宽，在75℃-275℃温度范围内可到达100%的脱硝性能，且在150℃下具有良好的抗硫抗水性能，能够长时间保持90%左右的NOx去除率。 （2）基于调控球形催化剂材料的内部构造，采用溶剂热法合成了多壳球形NiMn2O4催化剂。在不同的升温速率煅烧NiMn-甘油酸盐前驱体，成功合成不同形貌结构的NiMn2O4。NiMn2O4材料是较为均匀的球形材料，且1℃·min-1升温速率下煅烧形成的NiMn2O4催化剂材料是均匀的三层壳球形材料，比表面积高达165.3m2·g-1，具备良好的NH3-SCR催化活性。

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