多组分热耦合精馏分离系统综合方法研究

摘要

运用过程系统工程方法论，实现精馏分离系统综合是炼油与化工节能增效重要技术手段之一。但产业升级的新需求与技术研发新进展都对传统精馏分离系统综合理论提出诸多挑战。一方面，装置集群化和高附加值产业链延伸使得物料来源和分离要求多样化，另一方面，精馏节能技术与其他分离技术快速发展提供了更多流程组合可能性。为此，本论文在结构受限热耦合精馏序列综合、多源进料混合产品复杂精馏系统综合、多技术混合分离系统综合和大规模工业问题降维等方向展开相关研究工作，以期为高效节能精馏基复杂分离工艺开发提供系统化方法论。论文主要研究内容及结果如下:
　　(1)针对现有方法所得多组分热耦合精馏流程复杂度高，难实施的工业应用瓶颈问题，提出以耦合度为指标的流程复杂度调控方法论，揭示出有效耦合度生成的负荷转移与能量集成机制及其节能原理。以当前工业可实施的热耦合精馏配置为对象，运用耦合度分析方法开发出七条流程结构调控的限制规则，进而采用状态任务网络超级结构建立结构受限热耦合精馏序列综合数学规划模型。研究结果表明，所提方法论通过系统地权衡节能效果、设备代价与系统耦合度，使得流程不必要复杂度大幅度降低，并通过最佳耦合机制与位置实现关键点节能，幅度可达30％。此外，案例结果对比分析发现进料特性（组成和相对挥发度）和设备费用占比都将对最佳热耦合位置与数量产生重要影响。报道了六元热耦合精馏序列综合案例，其结果表明，耦合度调控不仅保证了流程的可实施性，而且通过剔除不可行解构建出缩减解空间，使得求解时间大幅减少。
　　(2)现有的算法优化类复杂精馏系统综合方法只能处理单一进料全纯产品标准问题，无法满足产业发展提出的多源进料多规格产品分离系统设计需求。为此提出超级塔和质能级新概念探索更多样的流程结构可能性，所构建的质能级状态空间超级结构，避免了状态-任务塔段类方法的本质缺陷，具有解空间完备，通用性强，易拓展的优点。其内嵌的分配网络与级联操作算子，具有调和与分离的双重功能，从而有效解决了多源进料和混合产品流程综合难题。基于严格MESH方程建立以年度总费用最低为目标函数的混合整数非线性规划数学模型，提出包括二元变量连续化、非线性函数改写和边界内随机扰动赋初值等高效求解策略。案例研究表明，所提严格模型准确可靠，包含多进料位置、旁路调和和热耦连等新结构的优化流程，比文献报道最优结果年度总费用下降27.7％，说明对于多组分混合产品问题，完全热耦合不一定是最优配置，采用更加完备超级结构非常有必要。报道的双进料案例结果表明一体化设计比分别设计方案年度总费用降低了14.4％，证明所提方法处理多源进料问题的能力与指导工业应用的巨大价值。将所提方法论拓展至间歇精馏过程，研究结果表明所提的状态-时-空间超级结构和广义析取动态优化模型，可同步权衡操作周期、塔型配置、设计参数与操作策略，为间歇精馏装置节能减排提供了新改进思路与优化方法。
　　(3)将多技术联用的精馏基混合分离系统综合问题按照外加技术使用场景分为二元和多元两类分别解决。提出改进因子新概念，通过对第2章所提模型微小调整，即可实现考虑二元改进技术的多元热耦合精馏序列综合，克服了分步筛选法丢失最优解和工作量大的缺点。研究表明多元精馏序列中二元改进技术存在应用门槛值，并且热耦合序列门槛值高于简单塔序列，这一发现为二元改进技术的选用提供了理论指导。以精馏-萃取混合分离系统为突破口，提出萃取剂-组分关联矩阵操作生成缩减状态任务树网络的新思路，并进一步拓展为多技术联用分离序列综合通用方法论。研究发现其他多元分离技术对精馏序列存在重构效应，结果表明对于多元难分离物系多技术联用成本优势显著，所提方法论有效解决了技术多样性带来的组合爆炸求解难题，具有工业应用潜力。
　　(4)针对实际工业分离问题中组分多和产品多引发的组合爆炸求解难题提出多组分产品集总和稳定中心点降维方法，从而将工程级问题转化为当前综合理论可解决的小规模子问题。某石化企业80万吨/年连续重整出料分离流程开发工业案例（31组分14产品），通过组分集总与稳定中心点降维转化为三个子系统优化，所获得最优结构受限热耦合序列和简单塔序列相比当前工业分离序列年销售额可增加3.59亿元，年利润分别增加22.35％和18.07％，其中热耦合序列相比简单塔序列总能耗下降幅度达19.57％，证明所提方法论能有效解决大规模分离系统综合问题，从而对开发高效节能分离新工艺，实现原料组分资源化，提升企业效益具有重要理论与实践价值。

目录

声明

摘要

图目录

表目录

常用字母缩写表

主要符号表

1 绪论

1．1研究背景与意义

1．1．1过程系统综合

1．1．2分离系统综合

1．1．3精馏基分离系统综合研究新挑战

1．2精馏过程节能与强化研究进展

1．2．1精馏过程分类及用能特性

1．2．2精馏节能技术分类

1．2．3热集成精馏技术

1．2．4精馏过程强化技术

1．3分离系统综合定义与分类

1．3．1问题定义

1．3．2按进料特性分类

1．3．3按产品特性分类

1．3．4按分离单元特性分类

1．3．5按系统集成特性分类

1．4精馏基分离系统综合研究进展

1．4．1 分离系统综合研究方法

1．4．2常规精馏序列综合研究进展

1．4．3热耦合精馏系统综合进展

1．4．4精馏基混合分离系统研究进展

1．5论文研究思路与组织架构

2结构受限热耦合精馏序列综合研究

2．1 多组分精馏分离系统耦合度分析

2．1．1系统耦合度定义

2．1．2系统耦合度生成机制及其节能原理

2．1．3基于耦合度的流程结构调控方法

2．2结构受限热耦合精馏系统综合框架

2．2．1当前工业应用瓶颈分析

2．2．2强结构限制类问题

2．2．3弱结构限制类问题

2．3状态任务网络表示法

2．3．1超级结构的选择依据

2．3．2状态任务网络的构建

2．4热耦合精馏序列综合数学模型

2．4．1模型假设

2．4．2流程拓扑结构约束方程

2．4．3精馏塔设计方程

2．4．4目标函数与费用计算方法

2．5 结构限制规则与约束方程

2．5．1塔段数目约束

2．5．2换热器数目约束

2．5．3完全热耦合结构偏好规则

2．6案例研究

2．6．1 案例1：结构限制规则展示与验证

2．6．2案例2：耦合位置影响因素

2．6．3案例3：六元分离案例

2．7本章小结

3基于质能级的复杂精馏系统优化研究

3．1塔段型综合框架的不足

3．2基于质能级的状态空间超级结构

3．2．1超级塔与质能级

3．2．2状态空间超级结构

3．3复杂精馏系统综合方法

3．3．1 问题定义

3．3．2数学模型

3．3．3求解策略

3．4案例分析

3．4．1案例1：能耗最优方案对比

3．4．2案例2：年度费用最低方案对比

3．4．3案例3：双进料问题方案对比

3．4．4结果的进一步讨论与分析

3．5间歇精馏过程优化的应用

3．5．1间歇精馏优化研究现状

3．5．2状态-时-空间超级结构

3．5．3广义析取动态优化模型

3．5．4求解策略

3．5．5间歇精馏算例研究

3．5．6模型验证与对比

3．6本章小节

4 多组分精馏基混合分离系统综合研究

4．1非共沸物系分离改进技术概况

4．2考虑二元分离改进的多元精馏系统综合

4．2．1 问题剖析与概念定义

4．2．2基于改进因子的综合框架

4．2．3简单塔锐分离类型

4．2．4热耦合精馏塔类型

4．3多组分萃取过程模型

4．3．1萃取操作流程描述

4．3．2三元体系最小萃取剂量的计算

4．3．3溶质多组分效应处理方法

4．4精馏-萃取混合分离系统综合研究

4．4．1分离序列表示方法

4．4．2精馏-萃取混合分离系统数学模型

4．4．3解空间搜索策略

4．4．4萃取对精馏序列作用机制

4．4．5精馏-萃取案例1

4．4．6精馏-萃取案例2

4．4．7精馏-萃取案例3

4．5多技术混合分离系统综合研究

4．5．1基于分离技术特征的分离操作筛选

4．5．2基于关联矩阵分析的序列空间生成

4．5．3多技术混合分离解空间搜索

4．5．4多技术混合分离系统案例

4．6本章小结

5大规模工业级问题降维方法研究

5．1 多组分产品集总方法研究

5．1．1多组分集总规则

5．1．2三组分集总判据

5．1．3四组分集总判据

5．1．4四组分以上集总方法

5．1．5多组分集总案例

5．2大规模多元系统降维方法

5．2．1降维方法论的基本概念

5．2．2稳定中心点降维步骤

5．2．3九元降维案例

5．2．4降维方法特性分析

5．3工业案例-连续重整分离新工艺开发

5．3．1组分预处理

5．3．2简单塔锐分离序列综合与流程设计

5．3．3热耦合精馏序列综合及流程设计

5．3．4原工业序列流程模拟

5．3．5各分离序列技术经济对比分析

5．4本章小结

6结论与展望

6．1结论

6．2创新点

6．3展望

参考文献

附录

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

作者简介