DBD-纳米催化系统放电特性及催化剂改性研究

摘要

介质阻挡放电（DBD）作为一种常见的低温等离子体源，目前在消毒除菌、印染、环境治理和材料制备改性等诸多领域应用广泛。近年来，将低温等离子体技术引入催化领域而新兴的等离子体催化技术日益成为能源和环境应用的研究热点。为进一步了解等离子体催化的内在机制，明确等离子体与催化剂内在的相互作用和影响是至关重要的。本文将DBD系统与催化剂结合，搭建了高频板-板式DBD/TiO2系统，从电学和光学等角度研究了TiO2催化剂对DBD等离子体特性的影响。为提高放电的均匀性和稳定性，设计了筛网式电极结构并优化出最佳实验参数，以此为基础搭建筛网式工频DBD/g-C3N4催化系统，探究g-C3N4催化剂对筛网式DBD等离子体特性的影响。采用多种表征手段分析等离子体改性TiO2和g-C3N4催化剂的效果，分别考察了二者的光催化活性，并对光催化内在机理进行了阐述，具体结果如下： 1.通过采集板-板式DBD与DBD/TiO2系统的电信号、放电图像和发射光谱，分析对比了TiO2催化剂对DBD系统伏安特性、峰-峰电荷、放电电荷、功率特性以及放电产生的活性粒子的影响，并以臭氧为目标物，对比了两个系统的能量效率。板-板式DBD和DBD/TiO2系统均为丝状放电模式，当外加电压为14kV时，两个系统达到完全放电状态。此时，DBD/TiO2系统放电细丝的数目约为75，与DBD系统相比提高了47%，微放电阶段持续时间提高了44%，同时介质电容值升高16.6%，放电过程产生的峰-峰电荷量和放电电荷量分别增大了27.4%和12.6%，放电功率提高了23.5%。DBD/TiO2系统放电产生的活性粒子种类与DBD系统一致，氮分子振动温度由1726K升高到1859K，高振动态粒子数增加。当外加电压为13kV时，DBD/TiO2系统放电产生的臭氧浓度比DBD系统提高56%，此时能量效率达到最大值4.1g/(kW·h)。 2.在工频筛网式DBD系统中，对不同电极间距和筛网尺寸条件下放电的均匀性和稳定性进行分析，优化出最佳实验参数并结合g-C3N4催化剂，对DBD/g-C3N4系统的放电特性和发射光谱进行了诊断。当筛网尺寸为325#，电极间距为2mm时，放电空间的均匀性和放电稳定性最佳。当外加电压为10kV时，与筛网式DBD相比，DBD/g-C3N4系统每周期放电脉冲数增大了37.5%，峰-峰电荷和放电电荷量分别增加了47.2%和75%，放电功率提高20.8%，同时氮分子振动温度由2589K升高到2959K。 3.采用XRD、BET、XPS、DRS等表征手段分析等离子体改性TiO2和g-C3N4催化剂效果，并对催化剂的光催化活性进行了考察。等离子体处理后，TiO2光催化剂的晶粒尺寸由22.2nm减小为20.8nm，比表面积由11.046m2/g增大到11.908m2/g，孔径与孔体积略有增大，光学带隙提高8.3%，且引入了氮元素掺杂。等离子体处理后TiO2光催化脱色甲基橙效率为82.1%，光催化活性略有提升；g-C3N4光催化剂的晶粒尺寸由99.2nm减小为57.2nm，比表面积和孔体积分别增大15%和33.8%。同时，g-C3N4表面形成-NO2、-COOH等含氧基团，禁带宽度未发生明显变化。g-C3N4/PT可见光催化生成H2O2的产量约为原始g-C3N4产量的13倍，光催化活性显著提升。

目录

声明

1 绪论

1.1 介质阻挡放电概念

1.2 电极结构对DBD放电特性的影响

1.3 光催化技术研究现状

1.4 等离子体催化研究现状

1.5 本文主要研究内容

2 板-板式高频DBD-纳米催化系统放电特性研究

2.1 实验装置与实验方法

2.1.1 实验装置

2.1.2 TiO2薄膜的制备

2.1.3 放电参数计算

2.1.4 发射光谱法

2.1.5 臭氧产量及能量效率

2.2 实验结果分析

2.2.1 放电图像

2.2.2 伏安特性和Lissajous图形

2.2.3 电荷特性与放电功率

2.2.4 发射光谱

2.2.5 臭氧产量及能量效率

2.3 本章小结

3 筛网式工频DBD-纳米催化系统放电特性研究

3.1 实验装置与实验方法

3.1.1 实验装置

3.1.2 g-C3N4的制备

3.1.3 放电参数计算

3.2 实验结果分析

3.2.1 筛网式DBD放电图像

3.2.2 筛网式DBD放电特性

3.2.3 电极间距的优化

3.2.4 筛网尺寸的优化

3.2.5 筛网电极DBD放电机制

3.2.6 筛网式工频DBD-纳米催化系统放电特性

3.3 本章小结

4 DBD-纳米催化系统对催化剂的改性研究

4.1 表征方法

4.1.1 拉曼光谱（Raman）

4.1.2 X射线衍射图谱（XRD）

4.1.3 X射线光电子能谱（XPS）

4.1.4 氮气物理吸附（N2 adsorption）

4.1.5 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）

4.1.6 紫外可见吸收光谱（UV-Vis）

4.1.7 光催化活性评价

4.2 板-板式高频DBD对TiO2的改性

4.2.1 Raman光谱

4.2.2 XRD图谱

4.2.3 XPS能谱

4.2.4 氮气物理吸附

4.2.5 FT-IR光谱

4.2.6 UV-Vis光谱

4.2.7 光催化脱色甲基橙结果及脱色机理分析

4.3 筛网式工频DBD对g-C3N4的改性

4.3.1 XRD图谱

4.3.2 XPS能谱

4.3.3 氮气物理吸附

4.3.4 FT-IR光谱

4.3.5 UV-Vis光谱

4.3.6 光催化产H2O2结果及作用机理分析

4.4 本章小结

5 结论与展望

5.1 结论

(2)DBD等离子体用于催化剂的改性效果

5.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢

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