辽东半岛海域海水中cVMS浓度与来源研究

摘要

环状挥发性甲基硅氧烷(Cyclic volatile methylsiloxanes，cVMS)是一类人工合成的高分子聚合物，因其独特的物理化学性质，如高热稳定性、低表面张力、润滑性以及与其他物质的高兼容性等，被普遍添加于化妆品和个人护理品(C&PCPs)、电子产品、生物制品等消费品当中。由于cVMS产量高用途广，源源不断地释放到环境中，其中有90％挥发到空气中，剩余10％进入水环境，曾有研究报道称其对陆地和水生环境产生不利影响。到目前为止，对水环境中cVMS的研究主要集中在淡水，国内外对海水中cVMS的研究很少有报道，特别是在中国，cVMS的分布信息很少。
　　本研究以4种cVMS(D3、D4、D5、D6)作为研究对象，以辽东半岛及毗邻海域渤海和北黄海为研究区域，选取大连至日本航线海域为背景区域，采用分散液液微萃取(DLLME)提取方式、GC-MS检测方法对研究对象进行分析检测。探索不同海域海水中cVMS的浓度水平、空间分布特征，随季节的变化规律，并与市政污水中cVMS浓度及组分进行相关拟合，初步探究海水中cVMS的可能来源。
　　对辽东半岛及其毗邻海域共32个采样点进行为期两个月的海水采集，结果表明，研究海域内∑cVMS浓度为33820.24±1214.46 ng/L，平均每个采样点D3-D6的浓度分别为457.28±1184.99、32.36±46.66、16.19±11.30、45.24±16.44 ng/L。除了D5以外，7月份的cVMS浓度水平均高于10月份，说明夏季海水中cVMS含量较高。在大连湾海域∑cVMS浓度为1635.53 ng/L为最高，最低浓度为72.01ng/L在营城子，大窑湾、小窑湾的浓度也相对较高，而在远离陆地的黄渤海和长海浓度则相对较低，这说明城市地区是cVMS的主要来源。将大连市内的8家污水处理厂和周围受纳海水中cVMS的组分含量进行对比分析，发现污水中D5、D6的含量分别是海水的5.73倍、9.61倍，说明D5和D6有相同的污染源，即污水处理厂出水;而海水中D3、D4的含量是污水的7.29倍和2.71倍，说明海水中D3和D4的主要来源并非城市的污水处理厂，也可能是其他污染源。在本次研究中有很多海水样品采集于大连港口附近的海域，港口往来的船舶较多，种类复杂，商业类型不同，这也可能会造成海洋环境的cVMS污染。

目录

声明

摘要

1．1 研究背景

1．2 挥发性甲基硅氧烷的结构性质与用途

1．2．1 结构

1．2．2 理化性质

1．2．3 持久性、生物累积性和毒性

1．2．4 用途

1．3 甲基硅氧烷的分析方法

1．3．1 采集方法

1．3．2 检测方法

1．4 全球环境中cVMS浓度水平

1．4．1 水中cVMS

1．4．2 生物体中cVMS

1．4．3 土壤、沉积物中cVMS

1．4．4 大气中cVMS

1．5 海洋环境中cVMS来源分析

1．5．1 来自污水处理厂(STPs)出水、河流等地表水

1．5．2 来自大气沉降

1．5．3 来自沉积物、游轮

1．6 研究内容

第2章 海水中甲基硅氧烷的分析测定方法

2．1 实验材料

2．1．1 仪器设备

2．1．2 试剂

2．2 实验方法

2．2．1 标准样品的制备

2．2．2 样品前处理

2．2．3 GC-MS仪器条件

2．3 DLLME条件优化

2．3．1 萃取剂的选择

2．3．2 分散剂的选择

2．3．3 萃取时间的选择

2．3．4 萃取剂体积的选择

2．4 质量保证与质量控制(QA／QC)

2．4．1 空白校正

2．4．2 基体加标回收率

2．4．3 富集系数

2．4．4 校正曲线

2．4．5 LOD、LOQ

2．4．6 RSD

2．5 本章小结

3．1 研究背景

3．1．1 研究区概况

3．1．2 海水样品的采集

3．1．3 海水样品存储条件分析

3．2 海水中cVMS的浓度分析

3．2．1 cVMS的浓度水平

3．2．2 cVMS来源分析

3．3 本章小结

第4章 辽东湾海域海水中cVMS的浓度水平及来源分析

4．1 研究背景

4．1．1 研究区概况

4．1．2 海水样品的采集及存储

4．2 海水中cVMS的浓度水平

4．2．1 7月份cVMS的浓度水平

4．2．2 10月份cVMS的浓度水平

4．2．3 cVMS的浓度水平随季节的变化分析

4．2．4 cVMS的区域分布特征

4．2．5 海水中cVMS与国内外研究比较

4．3 海水中cVMS的来源分析

4．3．1 研究区域污水处理厂概况

4．3．2 海水与污水中cVMS组分分析

4．4 本章小结

第5章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

附录

致谢

作者简介