Fe修饰改性TiO薄膜的制备及光催化降解含阿奇霉素废水的研究

摘要

TiO<,2>半导体光催化剂具有氧化能力强、无二次污染、应用很广的突出优点，在污水治理中发挥着重要的作用。过去的研究中大多数将 TiO<,2>与废水形成悬浮态进行处理，但由于悬浮光催化剂活性组分损失大、在水中易凝聚、难回收，且 TiO<,2>粉体与水分离的费用高，特别是重复使用率也较低，再者由于TiO<,2>光催化剂带隙能量 (3.2ev) 较宽，原则上只能吸收波长短于387nm 的紫外光：光响应范围窄、光生电子和空穴易复合，光量子效率较低，限制了 TiO<,2>光催化材料的实际应用和发展。因此对光催化剂进行改性是提高光催化活性和催化剂性能的有效途径之一。 本论文研究的是纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜的制备及其光催化活性。在研究过程中，以钛酸四丁酯、无水乙醇等为主要原料，采用溶胶-凝胶法的技术合成路线，制备了纳米Fe<'3+>/TiO<,2>粉体。再用浸渍一提拉法在医用载玻片上成功地研制了纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜。利用 X 射线衍射 (XRD)、透射电子显微镜 (TEM) 和扫描电镜 (SEM) 对样品进行了表征，并测定样品的比表面积和薄膜的厚度进行分析。实验结果显示：掺杂铁离子并不影响晶型，但会影响粒径的大小，纳米Fe<'3+>/TiO<,2>粉体与相同温度焙烧的纳米Ti<'3+>/TiO<,2>粉体相比，晶型相同，但粒长尺寸小，比表面积大，团聚现象减少；制成的纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜与纳米Fe<'3+>/TiO<,2>粉体相比，晶型改变不大，粒长尺寸更小，导致比表面积大，团聚现象也明显减少；且厚度较均匀、具有一定的透光性，牢固性能也较高。 以降解含阿奇霉素的废水为反应模型，用纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜作光催化剂，进行了紫外光催化降解阿奇霉素废水性能的研究，系统考察了pH在 6.4左右时，光照时间、废水的初始浓度、不同的薄膜及连续性降解对降解阿奇霉素废水的影响和薄膜的重复使用率。结果表明：纳米Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜光催化降解阿奇霉素废水的效率比普通型Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜、纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>粉体的高，且连续性降解可提高处理废水的能力；降解的废水初始浓度越小，降解率越高，且降解的初始浓度有一最佳值。在pH为 6.4时，废水初始浓度为2.5g/L、光照时间为 150 分钟时，纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜有较好的降解效果；再者Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜的使用寿命好，再生率高，可以多次重复使用。纳米 Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜光催化活性随厚度的增加而提高，且有一最佳厚度。紫外光的照射、增大空气的量都有利于激活Fe<'3+>/TiO<,2>薄膜的活性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1光化学氧化技术的方法

1.1.1紫外线——臭氧光氧化法

1.1.2以活化过氧化氢为基础的光化学氧化法

1.1.3以分子氧为基础的光化学氧化法

1.2国内外光催化技术的研究现状

1.2.1 TiO2光催化反应机理

1.2.2制备纳米TiO2光催化剂的方法

1.2.3 TiO2光催化剂技术的应用研究

1.2.4 .TiO2光催化剂的优缺点

1.3 TiO2光催化剂的改性研究

1.3.1改性的目的

1.3.2纳米级TiO2光催化剂改性的研究

1.3.3掺杂改性纳米TiO2的研究

1.3.4纳米TiO2表面光敏化

1.3.5 TiO2光催剂的固定技术

1.3.6负载与表面修饰同时进行的改性研究

1.4光催化氧化处法理制药废水的研究进展

1.4.1治理废水的常见方法概述

1.4.2降解制药废水的方法

1.4.3光催化氧化法处理抗生素制药废水的研究

1.5课题的研究背景和意义

1.6本课题的研究思路与研究内容

第2章Fe3+掺杂纳米二氧化钛的制备和物性表征

2.1研究内容

2.2Fe3+离子掺杂TiO2纳米粒子的制备

2.2.1实验仪器及药品

2.2.2 Fe3+掺杂TiO2纳米粒子的制备

2.3Fe3+掺杂TiO2纳米粒子的表征

2.3.1 X-射线衍射(XRD)表征Fe3+/TiO2纳米粒子

2.3.2透射电镜(TEM)表征Fe3+/TiO2纳米粒子

2.3.3比表面积的测定

2.4结果与讨论

2.4.1 XRD分析

2.4.2样品的TEM晶貌分析

2.4.3粉体的比表面积分析

2.5本章小结

第3章掺Fe3+/TiO2薄膜的制备和表征

3.1研究内容

3.2Fe3+离子掺杂TiO2纳米薄膜的制备

3.2.1实验仪器及药品

3.2.2 Fe3+离子掺杂TiO2纳米薄膜的制备

3.3 Fe3+/TiO2薄膜的的表征法

3.4结果与讨论

3.4.1 Fe3+/TiO2薄膜的X-射线衍射(XRD)物相分析

3.4.2. Fe3+/TiO2薄膜的TEM分析

3.4.3 Fe3+/TiO2薄膜的SEM分析

3.5本章小结

第4章Fe3+/TiO2薄膜光催化降解含阿奇霉素废水的研究

4.1研究内容

4.2实验部分

4.2.1仪器和试剂

4.2.2 Fe3+/TiO2薄膜及纳米Fe3+/TiO2薄膜的制备法

4.2.3光催化活性的测试方法与装置

4.3结果与讨论

4.3.1纳米Fe3+/TiO2薄膜及粉体的光催化活性比较

4.3.2 Fe3+/TiO2薄膜及粉体对阿奇霉素废水进行光催化降解的效率比较

4.3.3连续性降解的效率

4.3.4不同层数薄膜催化活性比较

4.3.5 pH值对光催化反应的影响

4.3.6阿奇霉素废水的初始浓度对降解反应的影响

4.3.7 Fe3/TiO2薄膜的的重复使用

4.3.8对比实验

4.4本章小结

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果