阿魏酸铈(镧)配合物的机械化学合成与表征

摘要

阿魏酸(4-羟基-3-甲氧基肉桂酸)在中草药研究中引起了广泛的重视，因为它是许多中草药(例如：当归，介嘛等)中的有效成分。近年来，有关阿魏酸及其衍生物在人体内的生理功能的研究报道越来越多，也发现了阿魏酸在食品工业中的许多应用。本研究用简单的机械化学方法合成了一些阿魏酸与稀土元素的配合物，可以为阿魏酸及稀土的药用功能研究提供基本材料。 以水合硝酸铈和阿魏酸为原料，采用机械化学法合成了阿魏酸铈配合物。研究了反应加料比和质子接受剂以及分散剂对铈转化率的影响，并对合成产物进行了表征。结果表明：由于阿魏酸的酸性弱，铈离子与阿魏酸的阳离子交换反应难以发生，因此，六次甲基四胺的加入对于促进阿魏酸铈配合物的形成起主要作用。随六次甲基四胺加入量的增加，铈的转化率增大；但要使铈转化完全，阿魏酸与铈的摩尔比应达到6:1，六次甲基四胺与阿魏酸的摩尔比应达到1.5:1。聚乙二醇(2000)添加量的增加也能提高铈转化率，其合理的添加量为1-2wt％。在此条件下只需球磨30min，就可以使铈转化率超过99.5％。元素分析结果证明合成配合物的组成为(C10H9O4)3Ce·3H2O，红外和核磁共振谱的结果表明是阿魏酸中的羧基与铈直接配位的。 TG-DTA结果表明阿魏酸铈脱去结晶水后在275℃和325℃有两个强的氧化放热峰，到350℃时可以完全分解为氧化铈。利用这一特征，通过煅烧有聚乙二醇存在下制得的阿魏酸铈得到了分散性好，粒度在50-100nm的氧化物。 采用类似的方法也可以制备了阿魏酸镧。以硝酸镧、六次甲基四胺、阿魏酸和聚乙二醇为原料的球磨混合物及洗涤产物的XRD和IR证明了阿魏酸镧的形成，其比表面积比阿魏酸铈还大。与此同时，在硝酸镧、六次甲基四胺和阿魏酸混合物中加入邻菲罗啉或8-羟基喹啉，经过机械球磨反应和后续的洗涤，得到了两个组成为La(FA)2.5(Phen)0.93H2O和La(FA)2(8HQ)22H2O的三元配合物。

目录

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第1章绪论

1.1稀土有机配合物的定义，分类和主要应用领域

1.1.1稀土有机配合物的定义及分类

1.1.2稀土有机配合物的主要应用领域

1.2稀土有机配合物的合成方法简介

1.2.1溶液合成法和水(溶剂)热法

1.2.2分层、扩散法

1.2.3模板法

1.2.4机械固相反应法

1.3稀土芳香羧酸配合物的研究进展

1.4稀土有机配合物抑菌活性研究

1.4.1抑菌活性研究的常用术语

1.4.2抑菌活性研究的常图方法

1.4.3稀土配合物抑菌的研究进展

1.4.4稀土配合物的抑菌机理初探

1.5本论文的选题意义和研究内容

第2章实验部分

2.1实验方法及试剂

2.2测试方法及仪器

第3章结果与讨论

3.1球磨过程中阿魏酸铈的形成反应

3.2表面活性剂聚乙二醇(2000)加入量对反应转化率的影响

3.3阿魏酸与六水硝酸铈的摩尔比对反应转化率的影响

3.4球磨时间对反应转化率的影响

3.5合成配合物的组成和光谱性能

3.6(C10H9O4)3CE·3H2O配合物的热分析

3.7合成(C10H9O4)3CE·3H2O配合物及其煅烧产物CEO2的TEM

3.8以硝酸镧为原料的机械固相化学反应

3.8.1球磨反应产物及中间体的红外光谱

3.8.2球磨反应产物及中间体的XRD衍射分析

3.9邻菲罗啉、8-羟基喹啉与阿魏酸镧多元配合物的形成

第4章结论与展望

参考文献

攻读学位期间的研究成果

致谢