稀土——凹凸棒石催化剂直接分解NO的研究

摘要

随着现代工业的发展和汽车数量的日益增加,大气污染已经成为一个日益严重的全球性问题。氮氧化物(NOx)作为大气主要污染物之一,它的过量排放,对人类健康和自然界的生态平衡构成了巨大威胁。因此,NOx的有效脱除(尤其是催化脱除),是当前大气污染控制领域的研究热点之一。
　　 本文以凹凸棒石和稀土化合物氧化钇、氧化镧、碳酸铈等为主要原料,采用共混法制备了系列稀土-凹凸棒石催化剂,并在固定床反应器中对其催化分解NO的活性进行了实验考察。
　　 实验筛选制备了La-Ce-Attapulgite和Ce-Y-Attapulgite催化剂,考察了稀土加入量、稀土配比、共混液pH值和活化煅烧温度等制备条件对其催化分解NO活性的影响。并在单因素试验的基础上,分别采用响应面法和正交法对其制备条件进行了优化。
　　 实验得出La-Ce-Attapulgite催化剂最佳制备条件为:共混液pH值6.5,稀土加入量3％,稀土质量配比LaxCe(1-x)(x=0.55),煅烧温度409℃。Ce-Y-Attapulgite催化剂最佳制备条件为:共混液pH值7,稀土质量配比CexY(1-x)(x=0.8),稀土加入量3％,煅烧温度375℃。在脱硝反应温度为400℃,空速5000h-1,氧含量5％,NO进口浓度0.08％的实验条件下,其脱硝率分别可达66.58％和69.89％。
　　 本文在考察了反应温度、空速、进口气体中NO和O2浓度等反应条件对脱硝过程影响的基础上,对其催化反应动力学进行了初步探讨。结果表明:该反应符合二级反应的特征,NO在活性位上的吸附是可逆的,两个被吸附的NO分子之间的表面反应为整个反应的速率控制步骤。
　　 实验采用X射线衍射仪、扫描电镜、红外光谱仪和热重分析仪等现代分析检测技术,对催化剂的组成、表面形态以及特征结构等进行考察和表征。