基于氮掺杂石墨烯的高能量特性复合电极材料的制备与其在超级电容器中的应用

摘要

现代社会的飞速发展推动了对能源需求的不断增长，也伴随产生了日益严重的环境污染、生态破坏等问题。可再生能源的高效利用和储能器件的创新开发对协调缓解能源需求与环境破坏之间的矛盾具有重要意义。超级电容器是一种具有高功率密度，快充放电速度，长循环寿命等优点的新型储能器件。这些优点使得超级电容器在大功率用电设备、通信设备、备用电源、可穿戴电子等领域应用潜力巨大。但超级电容器的缺点也很明显，即能量密度相对于其他储能器件（锂离子电池、铅酸电池等）仍很低。超级电容目前并未得到大范围商业化应用，其原因在于超级电容的低能量密度。为了克服超级电容这一缺陷，而使其能获得广泛应用，对超级电容电极材料的开发变得至关重要，尤其是开发同时具有高能量密度和高功率密度的电极材料是电极材料开发中的重点问题。本文以就以制备和研究高能量密、高功率密度电极材料为中心，以通过在高导电性基底上合成高比电容赝电容材料制备复合材料为核心策略。结果如下：
　　以氮掺杂还原氧化石墨烯为导电基底，在此基底上合成立方晶系镍钴双金属氧化物纳米粒子，制备出复合材料应用于柔性超级电容器。通过水热法可一步制备出此复合材料，氧化石墨烯在被还原的同时进行氮掺杂，而镍钴双金属氧化物也是在此过程中被铆合上导电基底的表面。经XRD、SEM、TEM等表征手段验证了复合材料的成功制备。而电化学测试表明此电极材料的比电容为508 F g-1（0.5 A g-1），将此电极材料制备成柔性超级电容器，器件在0.5 A g-1电流密度下具有较高的比电容（58 F g-1），比电容保持率为94％（2000此恒流充放电循环）。
　　杂原子的掺杂是将赝电容效应引入石墨烯，提高石墨烯导电率和比电容的有效方法。带孤对电子的氮和带空穴的硼都能与石墨烯上的π电子相结合，活化原本惰性的π电子从而引入赝电容效应提高比电容，因此硼氮共掺杂石墨烯气凝胶被制备出来并引用于全固态柔性超级电容器中。经TEM、EELS等表征手段验证了硼氮共掺杂石墨烯气凝胶的成功制备。电化学测试表明，硼氮共掺杂石墨烯气凝胶在0.5 A g-1的电流密度下有302 F g-1的比电容，将此电极材料制备成全固态柔性超级电容器，此器件在1 A g-1的电流密度下的比电容为43 F g-1，电容有97%的保持率（5000次循环后）。

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 超级电容器

1.3 超级电容器目前存在的问题及解决思路

1.4 本文的研究内容

第2章 水热法一步制备镍钴双金属氧化物/氮掺杂还原氧化石墨烯及其柔性超级电容器

2.1 引言

2.2 主要实验试剂及仪器

2.3 电极材料物理性能表征

2.4 电化学性能测试方法及分析

2.5 实验

2.6 结果与讨论

2.7 本章小结

第3章 一步法制备硼、氮共掺杂石墨烯气凝胶及其柔性全固态超级电容器

3.1 引言

3.2 主要实验试剂及仪器

3.3 电极材料物理性能表征

3.4 电化学性能测试方法及分析

3.5 实验

3.6 结果与讨论

3.7 本章小结

第4章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果