吡啶-2,5-二羧酸稀土配位聚合物微/纳米材料的合成与转化

摘要

近年来，稀土微/纳米材料由于其在光、电、磁、热、催化等领域有着许多潜在应用，受到广泛的关注和研究。CeO2作为最重要的稀土氧化物之一，在催化，燃料电池，传感器等方面都具有广泛的应用。Y2O3:Eu作为一种众所周知的红色荧光粉已经被广泛的应用于荧光灯、场发射显示器和阴极射线管等领域。本文主要以吡啶-2,5-二羧酸为有机连接体合成了多种稀土配位聚合物(Ln-CP)。进而，通过简单的煅烧配位聚合物前驱体而得到了其相应的氧化物(Ln2O3)。采用各种表征手段对所制备的样品进行分析表征，并对所合成产物的形成机理和性能进行了讨论，对其生成规律进行归纳和总结，为其它稀土氧化物的合成提供理论依据以及实验路线。本论文的主要内容如下：
　　(1)铈基配位聚合物超结构：合成，生长机理及其向CeO2转化的研究
　　本实验，以铈的硝酸盐为金属中心离子，吡啶-2,5-二羧酸(2,5-H2PDC)为有机连接体通过简单的混合溶剂热法成功的制备了铈基配位聚合物超结构。对所合成的产物进行SEM、TEM、SAED、IR、XRD、TG等一系列的表征，对其生长过程进行了研究，并提出了其可能的生长机理。研究表明铈基配位聚合物前驱体在450℃热分解4 h后得到了结构相似的介孔结构的CeO2。研究结果显示该CeO2的禁带宽度(Eg)为2.46 eV，比商用CeO2的禁带宽度低。此外，我们发现产品在紫外灯照射下能够有效降解溶液中的罗丹明B(Rh B)。
　　(2)多层核壳二氧化铈空心球的无模板法合成及其催化性能研究
　　采用一个简单、无模板的方法成功制备出了具有多层核壳结构的CeO2纳米球。其中涉及到铈基配位聚合物的纳米球的混合溶剂热的合成以及在空气中的简单煅烧。作为典型的多壳结构，对其的生长过程进行了研究，提出了其可能的生长机理。产品在紫外灯照射下能够有效降解溶液中的Rh B。有趣的是，载金后的多层核壳结构的Au-CeO2空心纳米球在催化硼氢化钠还原对硝基苯酚的实验中表现出优良的催化活性。
　　(3) Y2O3:Eu空心球的合成与表征
　　以吡啶-2,5-二羧酸(2,5-H2PDC)为有机连接体通过混合溶剂热的方法成功的合成出了掺杂铕离子的钇基配位聚合物纳米球。对前驱体的成分及发光性能进行了详细研究。在800 oC的条件下煅烧该前躯体4 h后得到其相应的Y2O3:Eu空心纳米球。同时，其发光性能与前驱体相比有显著增强。通过对Y2O3:Eu掺杂不同比例的Eu的发光性能进行研究，结果表明铕的掺杂量为5％时，发光性能最好，继续增大掺杂量会发生淬灭现象。
　　(4)基于超声、水热、微波三种方法的铽基配位聚合物微结构的合成及其表征
　　本文通过超声、水热、微波三种不同的方法合成出结构相类似的三种配位聚合物。利用SEM、IR、XRD和TG等测表征方法对三个样品进行表征并进行对比分析。此外，对三个样品的发光性能进行对比研究。结果表明三个样品中，超声法合成的样品发光性能最好。

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第一章 前言

1.1 配位聚合物

1.2 稀土氧化物

1.3二氧化铈

1.4氧化钇的性质和用途

1.5 论文的选题依据与主要研究内容

第二章 铈基配位聚合物超结构：合成，生长机理及其向CeO2转化的研究

2.1引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 多层核壳二氧化铈空心球的无模板法合成及其催化性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 Y2O3:Eu空心球的合成及其发光性能的研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 基于超声、水热、微波三种方法的铽基配位聚合物微结构的合成及其表征

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 结论与展望

6.1 本论文主要的研究成果

6.2 展望

参考文献

致谢

在读期间公开发表论文(著)和科研情况