以煤系高岭土为原料合成SAPO-34分子筛及其催化性能研究

摘要

论文综述了工业催化的发展，煤系高岭土的开发现状，沸石分子筛的研究现状、合成方法，SAPO-34的改性及其用于煤制烯烃（MTO）反应的反应机理等。通过查阅有关合成SAPO-34分子筛、SAPO-34的机理，以及SAPO-34分子筛改性及应用等大量文献资料的基础上，以煤系高岭土为原料采用水热合成法对SAPO-34分子筛进行制备，确定了偏高岭土制备SAPO-34分子筛的工艺条件。运用XRD、XRF、IR、TGA、SEM、NH3-TPD、分光光度计、pH计等现代分析测试技术对合成的过程进行了研究。最后所合成的SAPO-34分子筛做了金属改性、氟离子改性以及表面活性剂改性并进行MTO试验，主要内容如下：
　　对皖北煤系高岭土这种廉价矿物原料进行煅烧活化除杂等预处理，使之成为水热制备SAPO-34分子筛的合适原料。以偏高岭土为原料，采用水热法制备SAPO-34分子筛。在大量实验的基础上，深入探讨了反应混合物组成和水热条件对SAPO-34分子筛制备的影响，探索出SAPO-34分子筛水热制备的适宜工艺参数：原料配比（MK+拟薄水铝石）:P2O5:3TEA:60H2O，180℃下晶化48h。能合成平均粒径10μm,晶体形貌规整的正方体状SAPO-34分子筛。这为SAPO-34分子筛的大规模工业化生产开拓了全新的路线。对合成过程进行了研究得出：SAPO-34分子筛的合成的反应机制主要分为以下四个阶段：大胶粒的团聚、晶核的形成、硅进入晶核以及SAPO-5的转晶。SAPO-34分子筛符合固相溶解，液相反应机理。
　　通过对SAPO-34分子筛的原位金属改性、氟离子改性以及表面活性剂CTAB的改性，得到改性分子筛，并将其用于MTO反应，以乙烯丙烯为目标产物。实验表明，除金属Zn外，无论是原位金属改性还是HF、CTAB改性均能大大提高催化剂的单程寿命以及烯烃的选择性。FeAPSO-34乙烯选择性高达61.6％，总选择性达90.27%，高于其他改性分子筛。由CTAB改性所得CTAB-SAPO-34分子筛催化性能良好，单程寿命为450min均高于较其他改性分子筛，而乙烯的选择性为56.88%，也高于其他改性分子筛。这为煤制烯烃催化剂的改性提供了参考。

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1 绪论

1.1 概述（Introduction）

1.2煤系高岭土的概述（A Summary of Coal-based Kaolin）

1.3沸石分子筛研究现状（TheResearchStatus ofZeolite）

1.4煤系高岭土合成SAPO分子筛研究现状（The Research Status of Coal Series Kaolin used for Synthesis SAPO Zealite）

1.5选题意义及研究内容（The Significance of theTopic andthe Research Content）

2 煤系高岭土的煅烧处理

2.1 实验部分（The Experimental Section）

2.2结果与分析（Results andanalysis）

2.3 本章总结（Summary）

3 煤系高岭土合成SAPO-34分子筛的影响因素研究

3.1实验部分（The Experimental Section）

3.2结果与分析（Results and Analysis）

3.3 本章总结（Summary）

4 SAPO-34分子筛晶化过程机理探究

4.1 实验部分（The Experimental Section）

4.2结果与分析（Results and Analysis）

4.3 本章总结（Summary）

5 SAPO-34分子筛的改性研究

5.1 实验部分（The Experimental Section）

5.2结果与分析（Results andAnalysis）

5.3 本章总结（Summary）

6 SAPO-34分子筛的MTO催化性能研究

6.1 实验部分（The Experimental Section）

6.2结果与分析（Results and Analysis）

6.3 本章总结（Summary）

7 结论与展望

7.1 结论（Conclusions）

7.2 创新点（Innovations）

7.3 展望（Prospects）

参考文献

作者简历

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